准固态锂金属电池是下一代高能量密度和高安全性电源有希望的候选者。尽管在电解质方面付出了巨大的努力,但锂与电解质不受控制的界面反应和不完美的界面接触仍然阻碍了其实际应用。中南大学赖延清、洪波等首次通过原位凝胶化将合理设计的含氟基团引入聚合物骨架中,以建立准固态锂金属电池。图1 液态电解质和原位凝胶聚合物电解质中锂负极的演变示意图对不同结构的比较表明,高性能固态锂金属电池依赖于化学改性以及稳定的聚合物骨架,这对于构建具有均匀锂沉积的坚固稳定SEI十分关键。所制备的凝胶电解质结合了聚乙二醇二甲基丙烯酸酯(PEGDMA)和甲基丙烯酸三氟乙酯(TFMA)作为混合聚合物骨架,在固态电池中对锂金属负极表现出极好的稳定性,此外,引入-CF3基团可促进富含LiF的SEI的形成,从而进一步抑制与锂金属的反应性,并提高界面稳定性。图2 准固态Li||LiFePO4锂金属电池性能研究显示,采用所设计的凝胶聚合物电解质,准固态Li||LiFePO4锂金属电池在0.5C和1C下进行1000次循环后,容量保持率分别为94.2%和87.6%。这项工作揭示了这种含F原位凝胶电解质中界面稳定性和分子反应性之间的关系,为开发高性能准固态锂金属电池开辟了新的思路。图3 循环后锂金属形貌及SEI分析Molecular reactivity and interface stability modification in in-situ gel electrolyte for high performance quasi-solid-state lithium metal batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12351