徐英/康毅进Nano Lett.：稳定锂金属电池的Li3Bi无枝晶镀锂的热力学调节

具有金属锂 (Li) 负极的可充电电池因其高理论比容量和能量密度而引起越来越多的兴趣。然而，锂负极在循环过程中的枝晶生长导致稳定性差和严重的安全问题。

在此，兰州大学徐英研究员与电子科技大学康毅进教授等人合理地设计了一种含铋氧化物覆盖的碳布（BiO_x/CC）支架，金属锂与BiO_x之间的化学反应使其原位转变为Li₃Bi合金，从而促进了熔融锂向Li₃Bi/CC支架中的注入。Li₃Bi/CC的三维结构提供了较高的比表面积，降低了有效电流密度，从而抑制了枝晶的生长。

此外，DFT计算表明，Li在Li₃Bi表面的吸附能（−1.838 eV）大于体相Li的结合能（−1.606 eV），从而导致其在Li₃Bi表面的均匀成核和沉积。同时，Li原子在Li₃Bi表面的高扩散势垒减缓了Li原子向快速生长的位置（如枝晶）的密集迁移，进一步促进了Li的均匀沉积。

图1. DFT计算

因此，在无枝晶Li沉积条件下，Li/Li₃Bi/CC负极可稳定工作1800 h以上，低电压滞后为20 mV，在20 mA cm^-2的超高电流密度下稳定循环250次。

此外，与裸露的Li负极相比，在Li-S/Li-LiFePO₄全电池中，Li/Li₃Bi/CC负极具有更高的库仑效率、更出色的循环稳定性和更高倍率的可逆容量。这种通过热力学调节实现均匀锂沉积的策略可能为探索用于高能锂金属负极的其他支架提供启示。

图2. Li-S/Li-LiFePO₄全电池的电化学性能

Thermodynamic Regulation of Dendrite-Free Li Plating on Li₃Bi for Stable Lithium Metal Batteries, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02613

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徐英/康毅进Nano Lett.：稳定锂金属电池的Li3Bi无枝晶镀锂的热力学调节

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