Appl. Catal. B.：构建Cu@PIL界面在工业电流密度下调节电化学CO2RR选择性

基于离子液体的电催化CO₂还原面临着在高反应速率（100 mA cm^-2）下难以实现对高附加值C₂₊产物的高选择性的问题。近日，中科院过程工程研究所徐宝华研究员（通讯作者）等人报道了一种新型铜@聚（离子液体）（Cu@PIL）杂化物，其在工业电流密度（≥300 mA cm^-2）下表现为多电子CO₂还原（>2e^–）。

值得注意的是，含有F^–阴离子的Cu@PIL表现出58%的高C₂₊法拉第效率（FE）和174 mA cm^-2的高局部电流密度。此外，还实现了最高C₂₊局部电流密度为233 mA cm^-2。

图1. IL单体结构示意图及Cu@PIL制备示意图

实验结合理论研究表明，外层PIL中的单个离子对增加了局部CO₂浓度，从而促进了CO₂供给。此外，Cu-PIL界面处未键合的咪唑鎓部分会诱导界面电场，从而稳定中间体。与咪唑鎓部分的给电子数不同的阴离子影响了CO₂的富集和中间体的稳定，从而调节电流密度和产物选择性。

图2. 具有不同阴离子的Cu@PIL催化CO₂RR

Regulating electrochemical CO₂RR selectivity at industrial current densities by structuring copper@poly (ionic liquid) interface. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120471.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120471.

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