厦大董全峰AEM：双功能溶液相催化剂助力锂氧电池

Li₂O₂氧化动力学缓慢和严重的超氧化物相关副反应引发的大充电过电位和较差的循环稳定性极大地限制了锂-氧电池的开发和应用。寻找能够有效促进高可逆Li₂O₂形成/分解的高效催化剂仍然是Li-O₂电池领域的关键挑战。

厦门大学董全峰等首次报道了一种可溶性催化剂2,2′-Azino-bis(3-ethylbenzothiazoline-6-sulfonic acid) 二铵盐(ABTS)，以促进Li₂O₂在放电和充电过程中的高度可逆形成和分解。

图1. 采用ABTS的Li-O₂电池的放电和充电示意图

在放电过程中，ABTS可以通过其磺酸根和铵离子捕获和偶联两个LiO₂中间体，并通过离子微环境诱导分子内歧化反应生成Li₂O₂，这不仅促进了Li₂O₂的液相生长，而且限制了LiO₂中间体的反应性，从而显著减轻电极表面钝化问题并抑制与超氧物相关的副反应。

在充电过程中，它可以作为一种新型氧化还原介质（RM）在电极和Li₂O₂之间快速传递电子，从而大大促进了Li₂O₂的氧化动力学。

图2. Li-O₂电池电化学性能

因此，受益于上述优势，采用ABTS的Li-O₂电池表现出优异的电化学性能、低充电过电位（≈0.67 V）、高放电容量（8302 mAh g ^-1）和长循环寿命（176次循环）。这项工作提出使用具有介导超氧化物中间体功能的高效RM作为Li-O₂电池的双功能溶液相催化剂，为金属-空气电池多功能O₂催化剂的设计和开发提供了有益的参考。

图3. CV测试

Redox Mediator with the Function of Intramolecularly Disproportionating Superoxide Intermediate Enabled High-Performance Li–O2 Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202102764