复旦孙大林/宋云/王飞Adv. Sci.: “双碳限制”结构提高ZnSe的储钾性能

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复旦孙大林/宋云/王飞Adv. Sci.: “双碳限制”结构提高ZnSe的储钾性能钾离子电池（PIB）已被认为是锂离子电池的潜在替代品，但仍需要具有更高能量、优异倍率性能和长循环性能的更好负极。高容量硒化锌（ZnSe）负极结合了转化和合金化反应的优点，但循环性差和电子导电率低。
复旦孙大林/宋云/王飞Adv. Sci.: “双碳限制”结构提高ZnSe的储钾性能
为了有效提高ZnSe的电化学性能，复旦大学孙大林教授、宋云副教授及王飞研究员等人提出并实现了一种新的“双碳限制”策略，具体而言，作者通过共沉淀和自组装然后高温硒化制备了外部由rGO包裹同时内部由N掺杂微孔碳包覆的ZnSe（ZnSe@i-NMC@o-rGO）。
通过有限元模拟、K+存储动态分析和DFT计算，作者深入揭示了内部和外部碳在提高ZnSe性能方面的各自作用。内部N掺杂微孔碳 (i-NMC) 可以提高ZnSe与K+的活性并减轻 ZnSe 的体积膨胀，而外层rGO（o-rGO）可以进一步稳定ZnSe的结构并促进反应动力学。
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图1. ZnSe@i-NMC@o-rGO的合成路线及表征
受益于i-NMC和o-rGO的协同效应，ZnSe@i-NMC@o-rGO负极在2.0 A g-1下循环 1500次后显示出233.4 mAh g-1的高可逆比容量。此外，作者将活性炭（AC）正极和ZnSe @ I-NMC @o-RGO负极相匹配以形成先进的钾离子混合电容器。
在1800 W kg-1的功率密度下，其表现出176.6 Wh kg-1的优异能量密度。在2.0 A g-1 时，该电容器进行11 000次循环后容量保持率为 82.51%。这项工作为设计多级碳基底以提高过渡金属硒化物、氧化物和硫化物材料的电化学性能提供了指导性见解。
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图2. 钾离子混合电容器的组成及电化学性能
Respective Roles of Inner and Outer Carbon in Boosting the K+ Storage Performance of Dual-Carbon-Confined ZnSe, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202104822

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