王惠/刘肖杰ACS Nano：构建不同维度硅/碳纳米结构实现高性能锂离子电池！

硅作为下一代锂离子电池(LIBs)具有广阔前景的负极候选物，引起了广泛关注。然而，巨大的体积变化和固有的低电子/离子电导率将阻碍其进一步发展。

西北大学王惠、刘肖杰等提出了源于0D Si/C纳米结构衍生的1D、2D和3D聚集体，以实现硅负极的高结构稳定性和快速离子运输。

图1 材料制备及表征

考虑到纳米硅与中空碳结合的优越性，将浸在中空碳壳（SHC）内部和骨架中的硅纳米点作为初始0D纳米球结构，以形成1D、2D和3D聚集体。主要的SHC纳米构件具有以下几个优点：

（a）具有纳米尺寸的0D纳米球和硅纳米点可以缩短离子转移路径，降低内应力；

（b）碳壳和硅之间的内置内部空隙也有利于形成稳定的SEI层，并为硅的自由膨胀提供空间；

（c）碳壳可以进一步避免硅纳米点直接暴露在电解液中，提高SEI稳定性，并用作受限硅的化学反应器；

（d）具有随机分布和多点物理接触的内部微小硅纳米点可以增加导电性，并将锂离子扩散长度减小到纳米级，从而获得增强的锂存储性能。

图2 锂半电池性能

因此，基于0D SHC纳米球的优点，通过简单的静电纺丝技术制备了有序锚定在氮掺杂碳纤维上具有项链状形状的1D SHC纳米球（SHC/NCF）。此外，SHC纳米球通过一种简单、易于操作的旋涂技术进行定向和堆叠以形成2D平面结构，其中SHC纳米球围绕前、后、左和右侧面相互连接。此外，SHC纳米球通过连续的氮/碳基体相互连接，并通过静电纺丝自组装成完全由薄氮/碳壳（SHCM）包围的3D微球结构。

当将1D、2D和3D产品用作LIBs的负极时，在电化学性能方面，1D优于2D和3D样品，对于锂半电池，1D SHC/NCF纤维在0.5 A g^-1下循环1200次后可提供 2000 mAh g^-1的容量，在 1 A g^-1下循环600次后可提供 1300 mAh g^-1的容量，对于锂全电池，在0.5 A g^-1下循环200次后可提供453.5 mAh g^-1的容量。相信这项工作可以为其他相关基本材料提高其储能性能提供有价值的指导。

图3 1D、2D和3D电极不同电极结构组件的结构稳定性

Adjustable Dimensionality of Microaggregates of Silicon in Hollow Carbon Nanospheres: An Efficient Pathway for High-Performance Lithium-Ion Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c08866

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