天大何春年/周伟等AFM：钾离子电池循环1000圈，容量保持99.5%！

资源丰富的FeS₂是一种很有前景的钾离子电池(PIBs)负极。然而，由于放电过程中FeS₂的转化，多硫化物会出现并溶解在醚基电解液中，随后导致PIBs的容量持续下降。

天津大学何春年、周伟、朱杉等制备了石墨烯壳包封的FeS₂，并将其嵌入N/S共掺杂三维空心碳球中（FeS₂@G@NS-3DHCs），以作为PIBs的负极。

图1 FeS₂@G@NS-3DHCs的制备

在FeS₂@G@NS-3DHCs复合结构中，具有大表面积的N/S共掺杂空心碳球结合石墨烯-壳层衍生界面可以加速电荷转移。此外，石墨烯壳可以作为保护袋，在钾储存过程中容纳多硫化物的溶解，抑制多硫化物穿梭效应，提高电极的循环稳定性。

密度泛函理论（DFT）计算表明，石墨烯壳层对多硫化物具有很强的吸附能力，并且KFeS₂和石墨烯壳层之间的界面相互作用可以提高K离子的迁移率。

图2 FeS₂@G@NS-3DHCs的形貌表征

因此，基于这种石墨烯-壳增强，该复合材料表现出高比容量（100 mA g^-1时为 524 mAh g^-1）、显著的倍率性能（8 A g^-1时为 224 mAh g^-1）和出色的循环性能（1 A g^-1下经过1000次循环后仍能保持99.5%的容量保持率）。

此外，与有机正极匹配组装后，全电池在0.1 A g^-1下也表现出482.7 mAh g^-1的可逆容量。这项研究的意义不仅限于开发高性能PIBs电极。更重要的是，这项工作揭示了PIBs中石墨烯-壳层与多硫化物之间的相互作用，这对设计金属离子电池的过渡金属硫化物基电极具有指导价值。

图3 FeS₂@G@NS-3DHCs的电化学特性

Engineering Pocket-Like Graphene–Shell Encapsulated FeS2: Inhibiting Polysulfides Shuttle Effect in Potassium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109899

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天大何春年/周伟等AFM：钾离子电池循环1000圈，容量保持99.5%！

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