鉴于此，南京大学张会刚教授联合美国阿贡国家实验室陆俊教授和Khalil Amine教授等人提出了一种液态金属衍生的混合固态电解质（HSE），并报告了一种在锂金属上构建人工HSE的简便转移技术。通过调整转移衬底的润湿性，将电子和离子导电液态金属夹在电子绝缘和离子导电LiF和氧化物之间，从而形成 HSE。转移技术使HSE保持连续、密集和均匀。同时，HSE具有高离子传输性、电子绝缘性和高机械强度，使得复合负极在对称电池中能够在0.5 mA cm-2和1 mAh cm-2的条件下循环超过4000小时。
当与LiFePO4和硫正极配对时，HSE包覆的锂金属负极明显提高了全电池的性能。因此，这项工作表明，调整界面润湿性质为构建坚固的固态电解质提供了一种替代方法，从而实现了高效循环的锂金属负极。相关论文以“Transferring Liquid Metal to form a Hybrid Solid Electrolyte via a Wettability-Tuning Technology for Lithium Metal Anodes”为题发表在Adv. Mater.。
图文解析
图1：设计原理和制备示意图本文通过调整润湿性将电子导电液态金属（LM）转移到电子绝缘的氟化锂和氧化物层之间（图1）。基于一系列关于界面润湿性的理论建模和实验研究，从中选择了一种不锈钢（SS）衬底来铺展LM，其介质润湿特性会使LM扩散。在空气中加热后，在表面氧化的LM（soLM）涂上锂金属，由于soLM与Li（高润湿）的相互作用强于SS（介质润湿），因此Li/soLM双分子层很容易与SS分离。然后用LiF溅射在新暴露的LM表面，以钝化LM的Ga-In-Sn位点（这些位点如果不隔离或钝化，可能会催化液态电解质的分解）。由于LM具有良好的流动性，所得到的HSE膜是连续、致密、均匀的，是锂金属负极理想的保护层。图2：润湿性调整过程扩散特性决定了LM薄膜的致密性和均匀性。通过筛选不同的衬底材料，Cu和不锈钢（SS）有助于LM的扩散和人工HSE的形成。在200°C的空气中退火24h后，LM的顶表面被氧化形成一层薄而致密的soLM层。由于Li通过外部电路与衬底电连接，氧化的soLM薄膜具有离子导电性，LM逐渐被锂化和固化，形成均匀和机械坚固的HSE。在5 MPa的压力下，Li/soLM从衬底上剥离。实验表明，LM和Cu之间的附着力强于Li和LM之间的附着力。相反，在SS上，soLM成功地转移到Li箔上，而SS保持完整（图2c）。由此可见，通过调整界面润湿性所实现的转移技术可以实现连续LM薄膜的简易制备。图3：转移过程的仿真与机理分析同时，基于分子动力学（MD）模拟进一步了解LM在不同衬底上的润湿特性。图3a-c分别显示了LM在SS、Cu和C上的模拟结果，证实了图2a中的实验观察结果。更加重要的一点是，MD模拟结果可以将脱浸润特性归因于C和LM之间的弱相互作用，与润湿Cu和脱润湿C相比，只有SS对LM具有中等的相互作用强度，这成为辅助转移过程的关键因素。图4：原位锂沉积的光学分析与建模此外，为了研究人工HSE是否能够抑制锂金属枝晶生长，使用光学显微镜观察了锂金属在裸Li和Li/soLM/LiF上的原位生长过程。研究表明，Li/soLM/LiF诱导了锂金属的均匀沉积，通过锂层的厚度增加来辨别。实际上，局部电子和离子的输运通常决定了锂金属的沉积行为。通过使用聚四氟乙烯（PTFE）作为探针分子来可视化PTFE和Li之间的反应。具体来说，依据涂在锂负极上的聚四氟乙烯薄膜的颜色，辨别电子和锂离子的传输过程。图5：对称电池的电化学性能图6：全电池的电化学性能Transferring Liquid Metal to form a Hybrid Solid Electrolyte via a Wettability-Tuning Technology for Lithium Metal Anodes，Adv. Mater.，2022，https://doi.org/10.1002/adma.202200181
