EES：-50到100°C！小分子基超分子聚合物双网络水凝胶电解质

研究背景

软电子领域的蓬勃发展推动了基于水凝胶电解质的高伸缩性和环境适应性储能设备的发展。这些储能设备需要具有高度可变形性和可拉伸性，并且能够在很宽的温度范围内工作。显而易见，具有高透明度和可调机械性能的水凝胶离子电解质是软电子和器件的核心部件。然而，传统水凝胶的机械性能和可变形能力较差，无法支持更具挑战性的力学行为，如扭曲、拉伸、穿刺等。尽管近年来研究人员开发出坚韧的水凝胶，但由于缺乏足够的电子导电性和坚固的界面特性以适应大变形，将坚韧的水凝胶集成到可拉伸电子设备和多功能设备中仍然具有挑战性。

此外，水凝胶受环境温度的影响较大，使其在极端冷冻或高温下的导电性和柔韧性丧失，导致电子器件和储能设备的性能受到极大的限制。因此，当前的水凝胶电解质面临着如下诸多的挑战：高温下的保水能力差；工作温度范围窄（通常从 -40 ℃ 到25 ℃）；在较宽的工作温度范围内导电性不足（<100 mS cm^-1）；变形能力有限，机械强度较差，无法承受扭曲、拉伸和冲击载荷。

成果简介

为了应对上述挑战，郑州轻工业大学刘春森教授和河南工业大学李晶晶博士等人通过将一系列非共价自组装鸟苷G-四联体超分子网络引入共价交联的聚丙烯酰胺聚合物网络，开发了一种基于小分子的超分子聚合物双网络（SP-DN）水凝胶。所获得的SP-DN水凝胶具有超强的拉伸性（>1600%）和良好的抗冻（-196 °C）和耐高温（100 °C）性能，由此组装的固态可拉伸锌-空气电池（ZABs）表现出优异的电化学性能。研究成果以“Small Molecule-based Supramolecular-Polymer Double-Network Hydrogel Electrolytes for Ultra-Stretchable and Waterproof Zn–air Batteries Working from –50 to 100 °C”为题，发表在能源环境顶级期刊Energy Environ. Sci.上。

要点解读

要点一

开发的 SP-DN 水凝胶电解质由一系列鸟苷 G-quadruplexes 超分子网络组成，并在浓 KOH 水溶液存在下与聚丙烯酰胺 (PAAm) 网络相互渗透。

所获得的 KOH (6 M) 填充 SP-DN 水凝胶具有超强拉伸性 (>1600%) 和宽温耐受性 (从 –196 到 100 °C)，对各种电极基材具有优异的界面粘附性，以及超高低和高温电导率（–50 °C 下为 252.2 mS cm^–1；100 °C 下为 431.7 mS cm^–1）。

图1. G-CyBA/PAAm SP-DN 水凝胶的制备、结构表征和组装机制

图2. 6M KOH填充的G-CyBA/PAAm SP-DN水凝胶的性能

要点二

研究人员进一步将SP-DN 水凝胶直接用作可穿戴ZABs的准固态电解质。研究表明，无需任何特殊预处理，制成的可拉伸 ZAB 具有高度防水和耐高温（低至 –50 °C 和高达 100 °C）、高能量/功率密度（800 mAh g^-1, 960 Wh kg^-1）和稳定的长循环寿命（600次循环，运行100h）。值得注意的是，如此高的拉伸性、宽的工作温度范围和高效的水稳定性是在任何水性金属-空气电池从未实现过。

图3. 基于SP-DN水凝胶的可穿戴ZAB在各种温度下的防冻、防干、耐水性能表征

该工作为高性能的水凝胶电解质材料的设计提供了新的见解，以实现高度可拉伸和环境适应性强的储能设备。

文献信息

Chaonan Gu et al. Small Molecule-based Supramolecular-Polymer Double-Network Hydrogel Electrolytes for Ultra-Stretchable and Waterproof Zn–air Batteries Working from –50 to 100 °C. Energy Environ. Sci. 2021. DOI: 10.1039/D1EE01134K. https://doi.org/10.1039/D1EE01134K

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EES：-50到100°C！小分子基超分子聚合物双网络水凝胶电解质

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