阿贡陆俊等AM：表面缺陷化学调控实现稳定的富镍正极

富镍层状氧化物的表面重建降低了高能量密度锂离子电池的循环稳定性和安全性，这对建立具有电化学活性稳健界面的典型表面改性方法提出了挑战。

阿贡国家实验室陆俊、Liguang Wang等提出了一种利用富锂和富锰层状氧化物的低应变类似物在富镍层状正极上重建稳定表面的策略。

图1 材料设计和表征

富锂和富锰氧化物（LMR）与富镍氧化物相似的晶体结构确保了它们之间的共格生长，固有的富锰特性和阴离子的相对迁移率提供了产生富锰和缺氧表面结构的可能性。因此，通过这种策略，成功地为富镍氧化物构建了坚固的表面，新的表面结构不仅包含梯度化学成分，而且还包含关于氧空位形成和阳离子有序化的缺陷丰富结构。

层状结构中的氧空位不仅提高了电子和离子电导率，而且在与锂板中的阳离子有序结合时表现出稳定的物理结构，这可以极大地抑制晶格维度上整个（脱）锂化过程中的结构演变，从而确保其结构稳定性。

图2 S-NMC的表面结构表征

因此，具有缺陷丰富表面的富镍材料S-NMC证实了电化学性能的显著改善，尤其是在高压循环下的循环稳定性，与原始NMC材料相比，S-NMC正极在电流密度为1C（3.0-4.6 V）的情况下，经过200次循环后，容量保持率提高30%。这项工作的研究强调了一种同时调节表面晶体结构和化学成分以获得稳定高能层状氧化物正极材料的通用方法。

图3 电化学性能表征

Regulation of Surface Defect Chemistry towards Stable Ni-rich Cathodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200744

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