上大袁帅/王竹仪AFM：基于金属有机配位聚合物复合有机正极

尽管有机正极材料在锂离子电池(LIBs)的背景下引起了越来越多的关注，但仍受到循环稳定性低和电子导电性差的困扰。

上海大学袁帅、王竹仪等通过简单的溶剂热方法制备了一种由氧化还原活性HAT-CN连接剂和Co（II）离子中心组成的配位聚合物钴-六氮杂苯并苯六甲腈（Co（HAT-CN））。

图1 材料制备及表征

作为正极材料，Co（HAT-CN）具有令人印象深刻的循环稳定性和良好的比容量，这得益于-CN和Co²⁺的配位键以及最小化的氧化还原惰性单元。此外，Co（HAT-CN）的HOMO和LUMO能级之间的能隙(E_gap)仅为0.61 eV，因此获得比HAT-CN更高的电子电导率。

进一步通过在氧化石墨烯（GO）表面原位生长Co（HAT-CN），该金属有机配位聚合物的溶解被进一步抑制，而且由于Co（HAT-CN）和GO之间的π-π相互作用其导电性得到进一步增加。结果，获得的Co（HAT-CN）/GO具有增强的倍率性能和循环稳定性。

图2 Co（HAT-CN）/GO的电化学性能

因此，对于Co（HAT-CN）/GO，在40 mA g^-1的电流密度和1.2-3.9 V的电压窗口下循环200次后，仍可保持204 mAh g^-1的高比容量。

即使在2 A g^-1的更高电流密度下，它仍然可以在1000次循环后保持111 mAh g^-1，从而产生93%的容量保持率。这项研究为开发HAT-CN衍生物作为具有高容量和长寿命的高性能电极材料提供了启示。

图3 理论计算及电化学氧化还原机制

Cobalt(II)-Hexaazatriphenylene Hexacarbonitrile Coordination Compounds Based Cathode Materials with High Capacity and Long Cycle Stability. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111043

原创文章，作者：v-suan，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/1ec6860f62/

上大袁帅/王竹仪AFM：基于金属有机配位聚合物复合有机正极

相关推荐