范丽珍InfoMat: 实用硫化物基全固态锂电池面临的挑战、界面工程和加工策略

在众多用于全固态锂电池（ASSLB）的固体电解质（SEs）中，硫化物SEs因其优异的离子电导率和出色的成型性而备受关注。然而，从其在电池集成和生产方面的实际应用来看，构建兼容的电解质/电极界面和开发可用的规模加工技术仍然极具挑战性。

在此，北京科技大学范丽珍教授等人针对当前关于界面问题的基本理解进行了批判性概述，并分析了硫化物基全固态电池面临的主要加工挑战。

首先，作者分析了基于硫化物的ASSLB中的界面问题和潜在机制，如刚性物理接触和损失、（电）化学界面反应、锂枝晶生长与渗透等。相应地，作者彻底总结和讨论了解决这些界面问题和稳定电解质-电极界面的界面工程。此外，作者从成本效益和能量密集设计方面系统地讨论了电解质放大加工和电池集成面临的挑战。

同时，重点介绍了加工处理策略的最新进展，包括电解质的湿法合成、悬浮合成及片状电池的制造协议。最后，作者对可控界面稳定性设计和放大加工处理制造的发展趋势进行了展望。

图1. 基于硫化物SE的ASSLB实际应用所面临的加工挑战

为了加速硫化物基 ASSLBs 的实际应用，作者展望如下：

（1）在界面兼容性方面，正极界面工程应进一步考虑导致弹性界面和在循环过程中保持紧密接触的设计原则；负极界面工程应更加关注复合负极的构建，以同时抑制循环过程中的枝晶生长和体积膨胀。

（2）放大化规模加工方面，可扩展的浆料浇注工艺如典型的卷对卷技术适用于片状 ASSLB 的高产量。然而，片状电极和SE膜的受损机械性能应进一步优化；此外，应总结有关有利离子电导率、质量负载和机械性能的详细工业指标，以弥合学术研究和工业生产之间的差距；单元集成设计是另一个需要优化的问题，层连接的方法仍然没有定论；同时，硫化物基ASSLBs的制造成本应进一步降低，即原材料成本、合成成本和加工成本。

总之，该综述为高能量、安全和长寿命硫化物基全固态电池的实际应用提供了未来发展途径的基础和工程观点。

图2. 片状正极/SE制造、锂金属负极加工和片状电池组装的示意图

Challenges, interface engineering, and processing strategies toward practical sulfide-based all-solid-state lithium batteries, InfoMat 2022. DOI: 10.1002/inf2.12292