Matter: 用于稳定锂金属负极的超薄两性离子聚合物界面

锂金属是用于下一代储能系统有前景的电池负极材料，但由于其倾向于形成非平面、苔藓状电沉积物（松散地称为枝晶）而受到限制。由于锂的高度还原性，固体电解质中间相（SEI）不可避免地在电极/电解质界面形成，这可调节锂的后续电沉积。SEI的化学、机械和离子传输特性的合理设计在确定电沉积金属的形态方面起着重要作用。

美国康奈尔大学Rong Yang、Lynden A. Archer等利用多功能起始化学气相沉积(iCVD)技术在集流体上沉积具有10-500 nm范围内精确厚度的超薄两性离子共聚物薄膜作为保护涂层，以稳定锂电沉积。

作者首先研究了两性离子部分的分子结构及其在聚合物界面中的组成对电化学稳定性和可逆性的影响，以确保聚合物本身不会形成额外的还原产物和二次SEI。

在筛选化学和电化学稳定性后，选择具有最有希望的电化学特征的两性离子聚合物中间相用于深入研究半电池和全电池中的锂沉积和可逆性。

图1 两性离子聚合物界面的制备和结构表征

由理论线性稳定性分析支持的NMR和伏安法实验表明，电化学稳定的中间相不仅可以有效促进锂电极的可逆性，而且可以通过改变锂阳离子的配位环境来实现。

这有利地改变了电极表面的氧化还原反应动力学，从而在生长的早期和晚期都实现稳定的锂电沉积。这项研究为无溶剂制备各种超薄聚合物界面奠定了基础，这些界面具有高度可调的特性，能够实现碱金属的平面电沉积。

图2 具有两性离子界面的锂金属负极的可逆性

Ultrathin zwitterionic polymeric interphases for stable lithium metal anodes. Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.09.025

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Matter: 用于稳定锂金属负极的超薄两性离子聚合物界面

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