朱敏/胡仁宗/吴顺情AM: Mo/SnO2/Mo电极,700次循环无衰减!

朱敏/胡仁宗/吴顺情AM: Mo/SnO2/Mo电极,700次循环无衰减!
在有前途的高容量负极材料中,二氧化锡(SnO2)代表了一种经典且重要的候选材料,它涉及锂存储的转化和合金化反应。然而,转化反应的可逆性较差,通常导致初始库仑效率低(ICE,~60%)、可逆容量小且电极循环稳定性差。
朱敏/胡仁宗/吴顺情AM: Mo/SnO2/Mo电极,700次循环无衰减!
在此,华南理工大学朱敏教授、胡仁宗教授及厦门大学吴顺情教授等人仔细设计了SnO2和Mo之间的界面结构,通过调整SnO2-Mo多层膜来调节结构配置和氧分布。对称的Mo保护层可以有效抑制锂化/脱锂过程中SnO2的体积膨胀和Sn的粗化,有助于避免暴露过多的活性表面,从而有利于在Mo外层形成致密而薄的固体电解质界面(SEI)层并减少初始循环中的不可逆容量。
受益于对结构稳定性、锂存储容量和反应动力学的多方面界面效应,Mo/SnO2/Mo(MSM)表现出良好的循环稳定性和加速的电荷转移动力学,实现了突破性的性能,即高达92.6% 的平均ICE、1067 mAh g-1的大容量及在700次循环后~100% 的保持率。
朱敏/胡仁宗/吴顺情AM: Mo/SnO2/Mo电极,700次循环无衰减!
图1. SnO2-Mo电极的高度可逆和稳定的锂存储特性
此外,即使是MSM||LiFePO4电池(150次循环后容量保持率100%)和更大容量的MSM||Li软包电池(200次循环后容量保持率100%),也可以在整个循环过程中保持高容量保持率。研究表明,SnO2和Mo之间的氧原子再分配导致的非晶态SnO2/Mo界面能够精确地调节多层膜的可逆容量和循环稳定性,而电极的稳定容量随界面密度呈抛物线分布。
此外,DFT计算和原位/非原位实验分析的结合揭示了氧在SnO2/Mo异质界面中的重分布通过诱导内建电场促进Li+迁移动力学,提高了SnO2反应的可逆性。这项工作提供了对金属氧化物混合电极的界面性能关系的新理解,并为制造高性能锂离子电池提供了关键指导。
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图2. 由感应内建电场效应增强的Li+ 转移动力学
Boosting Reversibility and Stability of Li Storage in SnO2-Mo Multilayers: Introduction of Interfacial Oxygen Redistribution, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106366

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