上交李金金ACS AMI: 仅需0.005秒，集成学习用于探索新型双钙钛矿！

无铅双钙钛矿（A2BB′X₆）被认为是单钙钛矿的稳定和绿色光电替代品，但可能表现出间接带隙和高有效质量，从而限制了它们的最大光伏效率。此外，常规的实验试错法和高通量计算无法快速识别出理想的候选者。

在此，上海交通大学李金金特别研究员等人提出了一种集成学习方法，即梯度提升决策树算法（GBDT，它为特定目标集成了几个弱学习器）以快速识别合适的双钙钛矿。通过公差因子筛选，作者从元素周期表中的541695个结构中获得了23314个结构稳定性良好的双钙钛矿。

为了预测这些双钙钛矿的带隙，作者从开源Materials Project 数据库中收集了1747个已知的双钙钛矿结构以及计算出的带隙（Eg）值，然后利用这个数据集建立了一个GBDT模型。通过“末位消除”特征选择和多次迭代，作者以高精度建立了三个目标类别的分类预测模型，并从 23314个潜在稳定的双钙钛矿中快速找到了6个合适的Eg值为1.0~2.0 eV的双钙钛矿。

图1. 识别双钙钛矿的ML流程

研究表明，训练有素的ML模型具有92% 的高预测精度和比DFT计算快10⁸倍的计算速度（∼0.005秒VS 8019.13秒）。最终，作者选择了两种具有直接带隙和低有效质量且具有良好热稳定性的双钙钛矿（Cs₂TlPBr₆和Cs₂AgIrBr₆）。

对于其他具有间接Eg或高有效质量的双钙钛矿，适当的带隙值也可以提供高载流子传输并具有优异的光电性能。总之，与传统的高通量第一性原理计算相比，这项研究所提出的集成学习方法极大地缩短了双钙钛矿的筛选周期，极大地促进了光伏器件的发展和应用。

图2. ML预测结果及DFT预测速度计算

An Ensemble Learning Platform for the Large-Scale Exploration of New Double Perovskites, ACS Applied Materials & Interfaces 2021. DOI: 10.1021/acsami.1c18477

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上交李金金ACS AMI: 仅需0.005秒，集成学习用于探索新型双钙钛矿！

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