预锂化可以将活性锂补充到电池中以补偿由于在电极表面形成固体电解质界面相(SEI)而导致的锂消耗,从而提高锂离子电池(LIBs)的能量密度,特别是对于使用具有低初始库仑效率(ICE)电极材料的电池。然而,LIBs中的实际预锂化是一个挑战,因为大多数具有高比容量的锂化化合物不稳定且在工业上不相容。中科院苏州纳米所沈炎宾等通过使用锂碳(Li-C)微球复合材料证明了一种有效的预锂化策略。图1 P-Li-C与NMP的相容性测试作者此前的工作已经开发出一种十八烷基膦酸(OPA)自组装单层(SAM)钝化锂碳(P-Li-C)微球复合材料,当作为锂金属电池的高容量负极时,该复合材料显示出出色的循环稳定性。在这项工作中,作者进一步证明了这种P-Li-C可用作有效且工业兼容的负极预锂化添加剂。预锂化可以通过将P-Li-C添加到基于NMP的石墨负极浆料中来进行。钝化层可以在无形的程度上抑制锂和NMP之间的剧烈反应。图2 石墨||Li半电池和LCO||石墨全电池的性能研究显示,仅添加3 wt%的P-Li-C后,石墨||Li半电池的ICE从88.5%提高到 100.5%。4.5 V LiCoO2(LCO)||石墨全电池的ICE也达到了94.2%。补充锂源避免了LCO过度脱锂,从而抑制了高脱锂电位下的破坏性相变。结果,预锂化的LCO||石墨全电池的初始放电容量增加了5.5%,100次循环后的容量保持率提高了7.1 %。这项工作为开发高能量密度和长循环寿命的LIBs提供了一种实用的方法。图3 以LCO作为工作电极、石墨作为对电极、Li作为参比电极的三电极电池测试Practical Prelithiation of 4.5 V LiCoO2||Graphite Batteries by a Passivated Lithium-Carbon Composite. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202106394