ACS Catalysis: 混合数据+统计学习用于推广异构催化中的性能方程

在过去的几十年里，反应建模的黄金标准一直是将DFT的反应谱和机制耦合到微动力学建模（MK）中，可对能量谱进行调整以解释由于DFT的建立或固有的错误。随着材料的复杂性、动力学和反应中基元步骤的数量呈指数增长，这些系统可能无法通过传统的基于DFT的方法完全解决，从而使经典的MK方法无法预测。

在此，巴塞罗那科学技术研究所Núria López及苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez等人首次尝试利用混合数据（来自实验和 DFT）方法研究多相催化时，使用统计学习（SL）技术重现了CH₂Br₂在金属催化（Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Rh、Ag、Ir 和 Pt）加氢脱溴中的转化，并证明了所采用算法的稳定性和鲁棒性。具体而言，为了建立一个稳健的SL部署框架以获得非均相催化剂的反应方程，作者研究了 CH₂X₂（X = Br, Cl）的加氢脱卤，并将它们与 MK（DFT）模型进行了比较。

这种转变是卤素介导的甲烷改质过程中的关键步骤，并清楚地显示了金属催化剂的选择性问题。通过结合主成分分析（PCA）和贝叶斯机器科学家（BMS）的描述符识别，作者提出了一个独特的方程搜索反应速率、CH₂X₂转化率和对不同产物的选择性，从而以广义形式编译金属催化剂的性能。该方法将实验数据和理论数据联系起来，并建立了一种稳健的方法，可以外推到其他非均相催化反应。

图1. 本研究的工作流程

此外，选择性涉及一组更难以捉摸的参数，并且相反应空间的极端更容易描述（由于反应网络的复杂性，半反应更加不明确）。这个问题应由未来的研究详细评估，因为SL技术一直专注于聚类，而选择性是关于定义非常窄的能量跨度的差异。从BMS导出的方程可用于粗粒度模型和反应器设计，以避免在对DFT结果采用微动力学建模时观察到的不稳定性和误差传播。

总体而言，作者展示了如何将 BMS的结果映射到文献中先前的替代模型并优于MK（DFT），因此有可能填补由于相变、极其复杂的反应而无法进行微动力学建模的空白网络、多产物和选择性问题。这种混合数据方法可用于识别和解释未来催化剂设计中的描述符，这项工作为使用一组统计学习工具和混合数据解决复杂反应网络提供了一个起点。

图2. 微动力学模型和BMS方法主要特性之间的比较

Generalizing Performance Equations in Heterogeneous Catalysis from Hybrid Data and Statistical Learning, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c04345

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