固体电解质界面(SEI)的机械性能引起了越来越多的关注,但它们在指导电解质设计中的重要性仍然模棱两可。香港理工大学张标等研究了通过调整碳酸酯基电解液的浓度来优化K金属负极性能的基本原理。图1 K金属电池的电化学性能研究显示,高浓度会增加电解液和所得SEI的离子电导率,这两者都有利于降低K沉积/剥离过程中的过电位,但增加浓度并没有提高CE和循环寿命。相反,在低浓度0.5 m KFSI/EC-DEC的电解液中可观察到光滑的K沉积形态,这使得最高的CE和最长的循环时间。进一步分析表明,随着电解液浓度从0.25增加到2 m,原本以有机物为主的SEI中无机成分的含量逐渐增加,这导致杨氏模量(E)增加和弹性应变极限(εY)降低。图2 SEI的机械性能作为变化的E和εY的综合结果,在0.5 m KFSI/EC-DEC电解液中形成的SEI具有最大的可逆弹性变形能(U)以适应 K沉积期间的变形。有限元模拟表明,具有低E或εY的SEI不可避免地会引发钾的枝晶生长,这解释了钾金属负极在0.25和2 m电解液中差循环性能的原因。这些结果表明,SEI的机械性能在决定碳酸酯电解液中金属负极的循环性能方面起着主导作用,应该在电解液设计中加以强调。这也表明在低浓度下优化与高浓度平行的电极/电解液界面有足够的空间。图3 SEI分析Critical Roles of Mechanical Properties of Solid Electrolyte Interphase for Potassium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112399