机器学习，顶刊精选：Nature、ACS Catalysis、JMCA、ACS AMI、ES&T等成果

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1. Nature封面: 又一个AlphaGo？通过深度强化学习击败顶级赛车游戏玩家!
机器学习，顶刊精选：Nature、ACS Catalysis、JMCA、ACS AMI、ES&T等成果
AI的许多潜在应用涉及在与人类交互的同时在物理系统中做出实时决策，赛车是其中的一个极端例子。驾驶员必须执行复杂的战术操作以超越或阻挡对手，同时在其牵引力限制下驾驶车辆。赛车模拟，例如PlayStation游戏Gran Turismo，忠实地再现了真实赛车的非线性控制挑战，同时还包含了复杂的多智能体交互。
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在此，索尼AI事业部Peter R. Wurman等人描述了如何使用无模型、非策略的深度强化学习（deep RL）来构建冠军级别的赛车代理并将其命名为 Gran Turismo Sophy（GT Sophy），GT Sophy的开发是为了与Polyphony Digital公司开发的高度逼真的PlayStation 4 （PS4）游戏Gran Turismo （GT） Sport （https://www.gran-turismo.com/us/）的世界上最好的游戏玩家竞争。要想取得成功，赛车手必须在四个方面精通：（1）赛车控制，（2）赛车战术，（3）赛车礼仪和（4）赛车战略。作者将最先进的、无模型的深度强化学习算法与混合场景训练相结合，以学习一种将卓越的速度与令人印象深刻的策略相结合的集成控制策略。此外，作者构建了一个奖励函数，使GT Sophy能够在遵守赛车的重要但未明确规定的体育道德规则的同时具有竞争力。
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图1. 碰撞惩罚和本项目中其他关键设计选择的影响
接下来，作者通过在三辆赛车和赛道组合上与顶级人类玩家竞争来展示GT Sophy，这些赛车和赛道组合构成了不同的赛车挑战。第一条赛道Dragon Trail Seaside（Seaside），使用的是一款高性能公路车。在第二条赛道Lago Maggiore GP（Maggiore），使用的车相当于国际汽车联合会（FIA）的GT3级赛车。第三场也是最后一场比赛，在以举办勒芒24小时耐力赛而闻名的Circuit de la Sarthe  （Sarthe）举行。这场比赛的特色是使用Red Bull X2019 Competition赛车，其速度可超过300 km h-1。尽管缺乏战略头脑，但在赢得所有4位人类车手比赛的过程中，GT Sophy在上述四个技能领域中的前三个方面表现出了显著的进步。
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图2. GT Sophy与人类顶级玩家的比赛结果
Outracing champion Gran Turismo drivers with deep reinforcement learning, Nature 2022. DOI: 10.1038/s41586-021-04357-7
2. ACS Catalysis: 机器学习+第一性原理揭示Re/Cs协同促进Ag催化剂上的乙烯环氧化机制
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Re和Cs共同促进Ag催化剂导致环氧乙烷（EO）选择性高于单独使用任何一种促进剂所能达到的选择性。然而，这种协同促进背后的原子和电子机制仍不清楚。
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在此，新加坡科技研究局化学与工程科学研究所Armando Borgna及高性能计算研究所Jia Zhang等人结合了实验、机器学习（ML）加速分子动力学（MD）模拟及原子催化剂模型的几何和电子特性的第一性原理表征，以了解实验观察到的Re和Cs促进剂对Ag催化剂上的乙烯环氧化的协同效应。
通过构建结构-选择性关系，作者揭示了由Re和Cs共同促进实现的高EO选择性可能是由于几何和电子效应。首先，ReO4*充当分子间隔物将Cs*均匀分散在整个表面，从而最大限度地提高Cs的促进作用并防止CsCl盐的形成。其次，结合吸电子ReO4*和给电子Cs* 可以实现从促进剂到催化剂的最佳电荷转移量。这可以防止形成促进EO异构化的过度亲电Ag中心和燃烧乙烯的过度亲核O*。因此，由促进剂转移到催化剂上的电荷是EO选择性的一个可能描述。
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图1. 用于ML加速MD模拟的主动学习算法的示意图
非均相催化系统可能非常复杂，合金催化剂、不同载体和多种促进剂的使用只是使这些系统难以使用第一性原理计算建模的一些因素，尤其是由于在巨大的配置空间中确定现实的原子催化剂模型的成本过高。因此，这项研究提出的通用框架可以在低成本但高度准确的机器学习原子间势能（ML-IAP，即以ML方法拟合第一性原理数据的势能，使其能够以低第一性原理计算成本实现高准确性）的帮助下快速定位基态配置，这可能是解决这个问题并进一步了解复杂催化系统（如溶剂化电催化剂和负载纳米粒子）的第一步，以用于许多其他工业感兴趣的反应。
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图2. 获取和表征真实催化剂模型的计算工作流程
Unraveling the Synergistic Effect of Re and Cs Promoters on Ethylene Epoxidation over Silver Catalysts with Machine Learning-Accelerated First-Principles Simulations, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c05419
3. JMCA: 机器学习辅助高通量筛选基于过渡金属单原子的HER电催化剂
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碳基过渡金属（TM）单原子催化剂（SAC）在电化学水分解和H2生产方面显示出巨大潜力。鉴于二维（2D）材料被广泛用于可持续能源转换和存储应用，针对各种2D材料优化SAC非常重要。
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在此，韩国蔚山国立科学技术院（UNIST）Kwang S. Kim, Geunsik Lee等人使用DFT和ML框架相结合的方法，强调了合理设计TM-SAC的新视角。研究表明，在适当的基底（G-C3N4、二维π共轭聚合物、吡啶石墨烯和具有单/双空位缺陷的六方氮化硼）中掺杂单型或双型非金属（B，N＆P）可以显著提高其析氢反应（HER）活性和稳定性。为了揭示结构-活性关系，作者构建了各种电子和几何描述符。对于HER活性的预测，作者使用H吸附收敛几何来创建库仑矩阵元素。
除此之外，还采用了确定独立筛选和稀疏算子（SISSO）方法来创建更多的特征空间。基于ML分析，作者发现极端随机树（Extremely randomized trees）算法对Estab和Udiss的预测分别显示了0.87和0.93的最佳ROC-AUC值，而CatBoost回归模型在预测HER活性方面性能最佳（RMSE=0.18 eV，R2=0.88）。
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图1. 用于预测耐用高性能电催化剂的ML分析
此外，通过DFT分析，作者阐明了配位环境和电荷转移行为对HER不同反应机制的活化能值的潜在依赖性。在364种催化剂中，作者发现了20种最有前途的催化剂，它们对HER表现出优异的稳定性和反应活性。特别是Pd@B4、Ru@N2C2、Pd@B2C2、Pt@B2N2、Ir@h-BN、Fe@C3、Rh@C3和Pd@2DCP和ML推荐的Fe@P3、Mn@P4和Fe @P4表现出超小量级的HER过电位（-0.01~ -0.03 V），远优于商业Pt基催化剂。作者相信，该研究建立的基于DFT 的ML框架应该同样适用于其他2D系统，并促进理论和实验研究以探索理想的HER催化剂。
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图2. 电子结构与电化学性质的相关性分析
Machine learning assisted high-throughput screening of transition metal single atom based superb hydrogen evolution electrocatalysts, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D1TA09878K
4. 南大刘建国/李佳ACS AMI: 机器学习指导有效提高质子交换膜燃料电池的Pt利用率
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尽管质子交换膜燃料电池（PEMFC）已受到关注，但与膜电极组件（MEA）中的Pt基催化剂相关的高成本仍然是大规模应用的巨大障碍。为了解决这一紧迫问题，必须提高MEA中Pt的利用效率。面对众多相互作用的参数，为了尽可能降低实验成本，机器学习（ML）实现这一目标的有效策略。
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针对该领域的需求，南京大学刘建国教授、李佳副研究员等人创新性地综合运用了不同种类的ML算法和一系列黑盒解释方法，以获得可靠的定性和定量分析结果。为保证实验数据集和ML模型的高可靠性，PEMFC性能数据（共126条）来自自身实验室并对应不同的MEA制备和测试参数。
然后，作者为精确预测模型训练9种不同的ML算法。在超参数优化后，功率密度和Pt利用率的最优预测模型在测试集上可以实现R2 = 0.973/0.968 的高精度。为了在更高维度的参数空间中使用更多参数进行更有效的分析，作者使用选定的核心特征训练的最佳预测模型与遗传算法（GA）相结合来替代真实实验。
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图1. ML模型的特征重要性总结
通过定量参数扫描，可以快速得到基于GA结果的溶剂、催化剂负载量、搅拌方式、固体含量和超声喷涂流速的最佳参数组合。ML的预测得到了实验结果的有力验证，最终的MEA产品在0.6 V的单电池和0.15 mg cm-2的超低总负载下实现了0.147 gPt kW-1的Pt利用率和1.02 W cm-2的功率密度。除了取得优异的性能外，这项工作更重要的成就是展示了如何在工业过程中充分利用ML以低成本进行正交实验从而快速优化多个复杂参数。结合解释方法，具有高预测精度的ML模型可以快速提供工业过程的多参数建议，从而以极低的实验成本完成高价值目标。
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图2. 实验验证ML模型预测的类似趋势
Effectively Increasing Pt Utilization Efficiency of the Membrane Electrode Assembly in Proton Exchange Membrane Fuel Cells through Multiparameter Optimization Guided by Machine Learning, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.1c23221
5. 姜建文教授ACS AMI: 机器学习预测+高通量筛选用于渗透蒸发分离的聚合物膜
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渗透蒸发 （PV）被认为是一种强大的基于膜的液体混合物分离技术。然而，PV膜的发展在很大程度上受到缺乏能够可靠地预测其性能的适当模型的阻碍。
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在此，新加坡国立大学姜建文教授等人收集了一个包含681个数据样本的实验数据集，其中包括16种聚合物和6种有机溶剂，适用于各种操作条件下的各种水/有机混合物。然后，开发了两种类型的机器学习（ML）模型，用于预测和高通量筛选用于PV分离的聚合物膜。第一类以聚合物和溶剂的固有性质（聚合物的水接触角和溶剂的溶解度参数）为总描述符，准确预测PV分离性能（总通量和分离因子）。第二种类型基于聚合物和溶剂的分子表示，其准确性与第一种类型相当，并应用于筛选约100万个用于水/乙醇混合物PV分离的假设聚合物。PV分离指数的阈值为 700，有20种聚合物入围，最终确定10个有希望用于水/乙醇混合物PV分离的聚合物材料。
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图1. 基于总描述符和分子表示的ML模型
这项研究证明了已开发的ML模型对PV分离的预测能力，但在一些方面还需要进一步改进：（1）当未来有更多样化的数据集可用时将能够探索更大的化学空间，可以进一步增强ML模型的预测能力。（2）数据集中只考虑实验中的选择性层，在某些情况下，支撑层对PV分离性能也很重要。此外，机械和化学稳定性等其他特性也可能影响长期性能。（3）确定了几种假设的聚合物用于水/乙醇混合物的PV分离，但其实际性能只能通过实验来检验。（4）为了促进实际应用，应该生成和收集更多工业规模的PV数据。总之，本研究中开发的ML模型将有助于优化操作条件并加速开发用于高性能PV分离的新型聚合物膜。
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图2. ML预测数据和实验数据之间的比较
Machine Learning-Enabled Prediction and High-Throughput Screening of Polymer Membranes for Pervaporation Separation, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.1c22886
6. 陈景文教授ES&T: 基于机器学习的量子化学方法在环境化学中的潜在应用
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近几十年来，量子化学方法已成为探索化学污染物行为和毒理学的有用工具。机器学习（ML）技术为量子化学领域带来了革命性的发展，这可能有利于研究化学污染物的环境行为和毒理学。然而迄今为止，基于ML的量子化学方法 （ML-QCM）仅很少用于环境化学研究。
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在此，大连理工大学陈景文教授等人总结了ML-QCMs的最新进展，并重点介绍了其在环境化学研究中的潜在应用，这是传统量子化学方法难以实现的。建立基于ML的量子化学模型通常有两种：基于监督学习（I型）和无监督学习（II型）的方法。基于描述符的I型方法类似于定量结构活性关系（QSAR）方法，通常使用神经网络（NN）、支持向量机、高斯过程回归和核岭回归等算法进行训练。在II型方法中，描述粒子量子态概率的波函数（或电子密度）在大多数情况下可以由具有一些可训练参数的NN直接预测。此外，作者总结了ML-QCMs在环境化学中的潜在应用包括化学转化（涉及自由基的化学反应、新粒子形成、污染物的非均相反应）、光化学转化、化学品健全管理等。
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图1. ML-QCM在环境化学研究中的应用
为了促进ML-QCM的使用，应解决以下挑战：（1）开发更适合环境大分子的新型ML-QCM；（2）为了普及ML-QCM，应开发一些隐藏ML和QCM复杂原理的封装模型，作为量子化学或ML背景有限的环境化学家的初始教程；（3）训练ML模型的速度在很大程度上取决于GPU性能，尖端GPU的价格非常昂贵，限制了ML-QCM的普及；（4）ML-QCM 可以降低计算成本并模拟考虑更多基本元素的更大系统。然而，需要进一步研究以阐明在ML-QCM模拟中应考虑哪些关键要素及如何考虑ML-QCM的其他因素；（5）方法论困境，包括适用领域的表征（进一步研究来检验适用域表征方法的有效性）、模型评估（用有缺陷的数据集构建模型仍然是一个挑战）和模型解释（将一个神经网络模型分成几个具有明确物理/化学意义的小块）等。
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图2. 基于ML的量子化学模型的I型和II型方法
Potential Application of Machine-Learning-Based Quantum Chemical Methods in Environmental Chemistry, Environmental Science & Technology 2022. DOI: 10.1021/acs.est.1c05970

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