华科黄云辉AEM：TiO2添加剂抑制钠金属固态电池的枝晶生长！

如果电解质没有解决枝晶（成丝）的问题，固态钠金属电池将无法达到合理的功率密度。沉积过程中陶瓷/金属界面处的金属丝形成可导致内部短路引起的电气故障或电解质破裂引起的机械故障。

华中科技大学黄云辉等表明TiO₂可用作Na₃Zr₂Si₂PO₁₂(NZSP)钠离子导体NASICON电解质的添加剂，以改变其密度、杨氏模量、硬度、晶粒结构和介电常数，从而解决上述问题。

图1 所制备的NZSP和NZSP(TiO₂)颗粒的的SEM图像

研究表明，TiO₂添加剂可在NZSP(TiO₂)复合材料内形成第二相，提高其杨氏模量和硬度，增加其密度，降低对Na金属的界面电阻，并增加晶粒间的粘附力。此外，TiO₂在NZSP晶界及其外表面上的均匀分布改变了两相材料的微观结构，而不会对离子或电子导电性产生实质性影响，同时也改善了金属钠对电解质的润湿性。

图2 NZSP和NZSP(TiO₂)的机械性能

结果，NZSP中的TiO₂添加剂不仅将界面电阻降低了一半，并将晶粒结构内的附着力提高了5倍以上，而且还将形成钠枝晶的临界电流密度提高了一个数量级。

当在0.1 mA cm^-2下循环时，Na/NZSP(TiO₂)/Na电池立即实现稳定的电压响应，幅度为33 ± 3 mV，持续循环750小时后没有任何性能下降的迹象，此外电池在达到1 mA cm^-2的电流密度之前不会发生短路，这表明钠枝晶的形成得到了有效抑制。这些改进可能使一系列高能量密度的钠离子电池成为可能。

图3 对称电池性能

TiO2 as Second Phase in Na3Zr2Si2PO12 to Suppress Dendrite Growth in Sodium Metal Solid-State Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103607

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