Appl. Catal. B Environ.:有序Co氧化物的协同效应提高高级氧化过程中的催化活性

Appl. Catal. B Environ.:有序Co氧化物的协同效应提高高级氧化过程中的催化活性
协同效应在许多环境/能源领域的催化剂设计中经常被使用,但是在废水修复中催化高级氧化过程(AOPs)发挥最大协同效应的机理和分子水平结构尚不清楚。近日,南京工业大学邵宗平教授和周嵬教授、中科院上海应用物理研究所Jing Zhou(共同通讯作者)等人报道了一种通过设计钙钛矿族RBaCo2O6-δ(R=镧系元素)的模型,在八面体配位(Co4+ oct)中的Co4+和锥体配位(Co3+ pyr)中的Co3+,证实了不饱和(Co3+ pyr)和金属(Co4+ oct)位点,对高效过氧单硫酸盐(PMS)活化的协同作用。
Appl. Catal. B Environ.:有序Co氧化物的协同效应提高高级氧化过程中的催化活性
图1. 催化示意图
通过X射线吸收光谱和理论计算结果表明,Co3+ pyr和Co4+ oct协同作用,促进了PMS的吸附和O-O键的断裂,进而促进Co3+/Co4+氧化还原循环生成自由基。
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图2. Co4+ oct和Co3+ pyr在PMS活化的优势图
当Co3+ pyr/Co4+ oct的比例适当且分布有序时,Gd0.5La0.5BaCo2O5.75对污染物的降解表现出显著的催化活性,其催化性能优于以往报道的所有与Co4+有关的氧化物。该工作对合理设计高效的金属氧化物催化剂具有一定的指导意义。
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图3. 催化性能
Synergistic effects in ordered Co oxides for boosting catalytic activity in advanced oxidation processes. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120463.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120463.

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