查尔姆斯理工大学AEM: 人工SEI的物理性质与锂沉积之间的相关性研究

充电过程中锂的不均匀电沉积是阻碍可充电锂金属电池发展的关键问题。这种沉积过程很大程度上受金属表面上的固体电解质界面（SEI）控制，人工SEI的设计是调节锂电沉积的重要途径。

在此，瑞典查尔姆斯理工大学Shizhao Xiong, Aleksandar Matic等人建立了一个涉及电化学动力学和机械力学的电化学-机械模型，以研究如何调控人工SEI的特性以实现锂金属的均匀电沉积。该模型由修正的Butler-Volmer方程发展而来，包括电、应力和锂离子浓度场，以描述SEI和锂金属之间界面的电沉积过程。

循环过程中产生的缺陷不可避免地会导致结构波动，这种结构波动被抽象为矩形图案表面，基底具有矩形柱（10×5 µm）并被人工SEI 膜覆盖（均匀厚度为1 µm）。此外，使用了二维瞬态模型模拟电解液中锂的电沉积过程，一直保持运行直到矩形柱之间的间隙关闭或者电沉积速率急剧下降。

图1. 金属电极和SEI之间的界面处电沉积Li的示意图

结果表明，SEI的离子电导率和机械强度决定了界面处的应力分布及局部沉积速率。在具有低离子电导率的SEI下，锂的电沉积导致在这些点处高度局部的沉积应力集中。应力集中不仅会控制电化学反应的动力学，还会导致SEI发生机械故障的风险。另一方面，增强的SEI机械强度可以减轻应力集中，当SEI的杨氏模量大于4.0 GPa阈值时，在SEI和锂金属之间的界面处获得应力和电沉积速率的均匀分布。

将建模结果与报道的实验结果进行比较，可以发现在不影响机械强度的情况下提高人工SEI的离子电导率是促进锂均匀沉积的关键发展方向。此外，该方法可以直接转移到液体/固体电解质与其他活性金属电极之间界面的电化学-机械耦合机制研究，这将促进金属负极在下一代电池中的实际应用。

图2. 促进均匀电沉积的人工SEI设计指南

Electro-Chemo-Mechanical Modeling of Artificial Solid Electrolyte Interphase to Enable Uniform Electrodeposition of Lithium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103589

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查尔姆斯理工大学AEM: 人工SEI的物理性质与锂沉积之间的相关性研究

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