上硅所李驰麟EnSM: 耐用异质SEI实现传统电解液中的可逆镁金属负极

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上硅所李驰麟EnSM: 耐用异质SEI实现传统电解液中的可逆镁金属负极
镁金属电池（MMBs）的普及受到镁负极通常遭受严重钝化和在常规电解液中表现出极高过电位的困扰。针对这些问题，非常需要在常规电解液中开发非钝化和无枝晶的镁金属负极。
上硅所李驰麟EnSM: 耐用异质SEI实现传统电解液中的可逆镁金属负极
在此，中科院上海硅酸盐研究所李驰麟研究员等人提出了一种溶剂辅助添加剂置换策略（金属Mg和SiCl4/DME溶液之间的反应）来设计具有低表面扩散势垒的耐用且异质的固体电解质中间相（SEI），该SEI由坚固的无机组分（富含MgCl2的上部区域）和柔性有机部分（下部区域富含有机硅）组成。
这种SEI可以承受长期的负极循环，因此可以永久保护镁负极免受常规电解液中的钝化。与具有孔隙度积累的传统SEI不同，这种混合SEI可随着整体MgCl2的衰减而凝结进入纳米域，这些纳米域被注入并嵌入到Si-O和Si-C 增强的有机基体中，而不会影响Mg离子扩散。
上硅所李驰麟EnSM: 耐用异质SEI实现传统电解液中的可逆镁金属负极
图1. 基于Mg-Si负极的Mg-CuS全电池性能
这种反钝化策略使基于Mg(TFSI)2的电解液中的高度可逆的镁金属负极（超过 600次循环）具有增强的界面动力学、降低的过电位（~350 mV）、大临界电流密度（5.6 mA cm-2）以及与转换型正极具有出色的兼容性，无需额外的电解液添加剂。
当SiCl4保护的Mg负极应用于与CuS正极配对的全电池时，与裸金属Mg相比显示出更好的电化学性能，在50 mA g-1的电流密度下循环110次后可提供 100 mAh g-1的显著可逆容量。这项工作为构建高度耐受和导电的SEI以取代脆弱和钝化的SEI开辟了道路，以激发“简单”盐电解质在MMB中的应用。
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图2. 该人工SEI的策略和可能的形成机制总结
Reversible Mg metal anode in conventional electrolyte enabled by durable heterogeneous SEI with low surface diffusion barrier, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.023

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