近日，物理所李泓研究员、禹习谦研究员等人在Advanced Materials上发表最新成果，Raising the intrinsic safety of layered oxide cathodes by surface re-lithiation with LLZTO garnet-type solid electrolytes，他们的研究成果表明，在正极中掺入固态电解质可以提升正极的本征稳定性。层状金属氧化物的热稳定性与化学成分有关，比如锂含量和过渡金属的种类，由于Ni4+-O键不稳定，层状氧化物中Ni含量越高，相分解起始温度越低，氧损失越严重。阴极中锂含量越低(即荷电状态越高)，结构稳定性越低，在高温下氧的释放量越大。在电解-阴极界面区域的电化学反应消耗表面活性氧，促进体相到表面的氧迁移。因此，在碳酸酯电解质存在的情况下，去锂化的LiTMO2的热分解可以提前几十摄氏度。在本工作中，作者以传统但典型的层状氧化物正极材料LiCoO2作为模型材料，证明了固体氧化物电解质Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12 (LLZTO)可以在高温下为充电状态下的层状氧化物阴极提供锂离子。这种再锂化过程增加了去锂化的LiCoO2中Li的含量，从而显著延缓了结构分解和氧的释放，提高了LiCoO2的热稳定性。利用这一优势，在LiCoO2电极中加入少量(1wt.%)的LLZTO可以显著提高LiCoO2/石墨全电池的安全性能。同样，LLZTO驱动的再锂化过程也可用于提高其他高容量层状氧化物阴极的固有热稳定性，如富镍阴极和富锂锰阴极。本工作表明，固体氧化物电解质LLZTO在提高层状阴极的结构稳定性和电池安全性方面具有双重功能。它取代了液体电解质，也可以通过表面再锂化内在地增强层状氧化物阴极的结构稳定性，从而同时解决了易燃电解质和高容量氧化物阴极释氧引起的安全问题。
