龙东辉&牛波Nature子刊:选择性98%、通用策略!rGO基纳米复合材料助力纳滤膜

背景介绍

纳滤(Nanofiltration)是一种高效节能的膜分离工艺,可有效地去除多价离子和有机化合物,在水处理、制药和食品工业中有巨大的前景。通常纳滤膜具有0.5-5 nm范围内的纳米孔,可以实现200-1000 Da的标称分子量截止值。石墨烯(Graphene)是一种二维(2D)材料,具有良好的柔韧性、较大的表面积、优异的导电性等优点,而由其组成的氧化石墨烯(graphene oxide, GO)具有水迁移和高效分子筛的特点。然而,GO纳米片极为亲水,导致GO膜在水环境中无法控制膨胀和稳定性差。

还原氧化石墨烯(reduced graphene oxide, rGO)膜具有较低氧官能团,其纳米通道窄、溶胀性较低和稳定性较高,可以在精密分子筛中提供更好的性能。但是,由于强的毛细管力和窄的纳米通道,水通过堆叠的GO或rGO膜时渗透不足。通过插入软聚合物拓宽层间间距可以调控GO膜中的水传输行为,但加入聚合物添加剂通常会导致非常有限的透水性增强。此外,增大的层间间距将在渗透性和选择性之间进行平衡,从而导致显著的排斥降解。如果插入层材料刚性且高度分散,则有利于调整层间距离和提高膜的渗透性,但其仍然很难实现。
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成果简介

近日,华东理工大学龙东辉教授和牛波博士(通讯作者)等人报道了一种通用且简便的胶体合成策略,并利用该策略制备了用于纳滤膜(Nanofiltration)的超细金属氧化物/rGO纳米复合材料。该合成基于利用氧化石墨烯(GO)表面上的氧官能团作为快速异相成核的优先位点,导致在还原氧化石墨烯(rGO)表面形成亚3 nm尺寸、单分散以及高密度负载的金属氧化物纳米颗粒。该合成策略对于锚定各种金属氧化物纳米颗粒(ZnO、CoO、CuO、Fe2O3、Nb2O5、La2O3和MoO3等)以及金属硫化物(ZnS、MoS2纳米颗粒等)具有高度的通用性。

此外,这些超细纳米颗粒的粘附性可以抑制rGO纳米片的起皱和重新堆积,形成用于纳滤膜低成本溶液处理的高度稳定的胶体溶液。通过充当刚性柱,纳米颗粒不仅增加了rGO片之间的距离,而且在2D纳米通道之间构建了狭窄的曲折通道,用于染料分子的尺寸排阻分离。实验测试发现,所制备的纳滤膜可实现高透水性(225 L m-2 h-1 bar-1)和甲基蓝选择性(高达98%),这使其成为目前已报道的最有效的染料分离膜之一。该研究阐明了刚性纳米颗粒作为间隔物在解决GO基膜的渗透性-选择性平衡方面的效用,为下一代纳滤膜的设计提供了见解。

图文速递

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图1.超细ZnO/rGO纳米复合材料的合成与表征
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图2. GO表面形成超细ZnO纳米颗粒的机理研究
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图3. GO表面上超细ZnO纳米颗粒形成的DFT计算
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图4.其它超细金属氧化物/rGO纳米复合材料的表征
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图5. ZnO/rGO膜的表征
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图6. GO膜和ZnO/rGO膜的分离机理和水传输示意图
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图7. ZnO/rGO和GO膜的纳滤性能

小  结

综上所述,作者展示了一种通用且简便的策略,可以通过用于纳米过滤的异质成核和生长过程合成超细金属氧化物/rGO纳米复合材料。合成的关键是利用GO上的氧官能团,它们通过静电吸引对Zn2+具有结合能力,并且按顺序触发异相成核。该合成的另一个重要优点是通过这些超细金属氧化物纳米颗粒的均匀粘附,有效抑制了所制备的rGO纳米片的起皱和堆叠。

这些金属氧化物纳米颗粒的粘附不仅导致rGO纳米片的物理分离,而且还形成用于膜湿法处理的稳定分散体。水分子可以很容易地穿过纳米颗粒之间的狭窄空间,而大分子染料会根据它们的大小和形状被选择性地排斥。此外,通过使用不同尺寸和负载量的金属氧化物纳米颗粒,膜微结构可以垂直和横向翻转,扩展了其在水处理、溶剂脱水和有机物筛分等按需应用中的巨大潜力。

文献信息

General synthesis of ultrafine metal oxide/reduced graphene oxide nanocomposites for ultrahigh-flux nanofiltration membrane.Nature Communications, 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-28180-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-28180-4.

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