张亮/孙丹AM：利用p-n结内置电场推动锂硫电池中多硫化物逐步转化

将硫正极与有效催化剂相结合以加速多硫化物转化是克服锂硫电池中多硫化物严重穿梭和转化缓慢的合适方法。然而，由于氧化还原反应动力学的巨大差异和硫的复杂相变，单组分催化剂不能始终如一地加速整个氧化还原过程。

苏州大学张亮、中科院海西研究院孙丹等人制备了分层和富含缺陷的Co₃O₄/TiO₂ p-n结（p-Co₃O₄/n-TiO₂-HPs）作为高效硫载体以实现S₈（固态）→Li₂S₄（液态）→Li₂S（固态）的顺序催化。

由于复杂的主体结构和催化性能，Co₃O₄/TiO₂ p-n异质结对不同的硫物种表现出明显不同的催化作用。也就是说，具有丰富吸附位点的高活性Co₃O₄片确保了S₈的高度分散并精确地诱导从固态S₈到液态Li₂S₄的快速转化，而嵌入的TiO₂点强烈锚定Li₂S₄并同时介导它们对Li₂S的有效成核和电沉积。

通过 p-n 结的界面内置电场桥接，上述连续转换在不同组件中逐步催化。LiPSs的定向迁移显著抑制了硫中间体向电解液中的溶解，空间顺序催化确保了活性硫的优越利用。

张亮/孙丹AM：利用p-n结内置电场推动锂硫电池中多硫化物逐步转化

图1. 材料制备和空间顺序催化过程的示意图

因此，硫正极与p-Co₃O₄/n-TiO₂-HPs的结合可提供长期循环稳定性，在10 C下循环500次后，每个循环的容量衰减低0.07%。

该研究证明了构建的协同效应-在电场和异质结构中空间增强多硫化物的逐步转化，这为合理调节多硫化物氧化还原反应的界面结构提供了新的见解。

图2. 锂硫电池电化学性能

Utilizing the Built-in Electric Field of p–n Junctions to Spatially Propel the Stepwise Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202105067

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