郑耿峰/韩庆Angew.:安培级偏电流密度!表面Li掺杂助力CO2电化学合成甲酸盐

郑耿峰/韩庆Angew.:安培级偏电流密度!表面Li掺杂助力CO2电化学合成甲酸盐
电化学二氧化碳(CO2)转化为甲酸盐是降低CO2含量和获得高附加值化学品的一种很有前途的方法,但是其偏电流密度仍不足以满足工业要求。
近日,复旦大学郑耿峰教授和北京理工大学韩庆教授(共同通讯作者)等人报道了他们通过控制电化学锂(Li)化制备了表面Li掺杂锡(s-SnLi)催化剂。
郑耿峰/韩庆Angew.:安培级偏电流密度!表面Li掺杂助力CO2电化学合成甲酸盐
通过密度泛函理论(DFT)计算表明,Li掺杂在Sn表面引入了电子局部化和晶格应变,从而提高了CO2电还原生成甲酸盐的活性和选择性。s-SnLi催化剂表现出最佳的CO2转化为甲酸性能,其中产生甲酸盐的偏电流密度为-1.0 A·cm-2,相应的法拉第效率(FE)为92%。
郑耿峰/韩庆Angew.:安培级偏电流密度!表面Li掺杂助力CO2电化学合成甲酸盐
此外,基于s-SnLi催化剂的Zn-CO2电池显示出1.24 mW·cm-2的峰值功率密度,并且可以稳定循环充放电超过800次。
总之,该工作提出了一种有效的方法,将电子局部化和晶格应变作为活性催化中心,协同实现高效CO2转化为甲酸盐的电化学合成,以实现潜在的商业化。
郑耿峰/韩庆Angew.:安培级偏电流密度!表面Li掺杂助力CO2电化学合成甲酸盐
Electron Localization and Lattice Strain Induced by Surface Lithium Doping Enable Ampere-Level Electrosynthesis of Formate from CO2. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111351.
https://doi.org/10.1002/anie.202111351.

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