余学斌/张腾飞Small: 用于可充电镁离子电池的固态电解质综述

与锂离子电池相比，可充电镁离子电池由于其储量充足、成本更低、安全性更好、体积能量密度高等优点而受到广泛关注。固态电解质因其不存在钝化、枝晶生长和镁负极腐蚀等问题而在电化学储能技术中引起了极大的兴趣。由于其良好的安全性能，固态电解质可以规避挥发性和爆炸性有机溶剂的问题。

在此，复旦大学余学斌教授、南京航空航天大学张腾飞副研究员等人对用于镁离子电池的固态电解质，包括无机（氧化物、氢化物、硫属化物）和有机（金属-有机骨架和聚合物）材料进行了详细分类和总结。

首先，作者系统地讨论了这五类电解质的结构、优缺点、离子传导机制和改进策略。接下来还讨论了Mg²⁺的结构特征和迁移机制，重点关注悬而未决的问题和未来前景。由于Mg²⁺的高电荷密度，Mg²⁺在固态电解质和电极界面内的传输和扩散很慢。

因此，用于镁离子固态电池的固态电解质研究主要集中在提高Mg²⁺的电导率上。此外，固态镁离子导体的其他电化学性能往往没有得到全面表征，包括离子选择性、电化学稳定性、化学相容性、机械性能和组装技术等。

图1. 用于镁离子电池的聚合物电解质方案和聚合物主体的分子结构

最后，作者基于镁离子固态电解质提出了一些未来的发展前景：

（1）提高电化学稳定性和保持高离子电导率的人工SEI和界面改性是潜在的研究重点领域。

（2）基于固态电解质的Mg-S电池可以有效地解决穿梭效应并阻止多硫化物的溶解，从而改善容量衰减和循环稳定性。

（3）利用更先进的表征技术和理论计算方法研究镁离子在基本氧化还原反应中的迁移机制可能会进一步提高全电池的电化学性能。

（4）复合固态电解质的结构和组成设计可以进一步优化，具有高无机填料含量的复合固体电解质应表现出更高的电导率、电化学稳定性和循环稳定性。

图2. Mg²⁺在氧化物固态电解质中的迁移

Solid-State Electrolytes for Rechargeable Magnesium-Ion Batteries: From Structure to Mechanism, Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106981

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