欧阳钢锋Nature子刊：近100%选择性！动态协同下的快速电子转移提高光催化CO2还原的量子效率

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欧阳钢锋Nature子刊：近100%选择性！动态协同下的快速电子转移提高光催化CO2还原的量子效率
实现高量子效率的光催化CO2还原是一个关键的挑战，但可以通过开发光敏剂和催化剂之间的动态连接策略来克服。
近日，中山大学欧阳钢锋教授（通讯作者）等人报道了他们利用配位键将吡啶-铱（Ir）光敏剂与分子催化剂连接起来进行CO2还原，并通过1H NMR滴定、理论计算和光谱测量进行了系统论证。
欧阳钢锋Nature子刊：近100%选择性！动态协同下的快速电子转移提高光催化CO2还原的量子效率
机理研究表明，光敏剂与未改性酞菁钴之间的协同作用显著加速了电子转移，从而在450 nm处实现了10.2%±0.5%的量子效率，光催化CO2转化为CO，转化数为391±7和近100%选择性，比没有额外相互作用的比较体系高4倍以上（2.4%±0.2%）。
欧阳钢锋Nature子刊：近100%选择性！动态协同下的快速电子转移提高光催化CO2还原的量子效率
此外，在酞菁钴表面修饰了给电子的氨基，在425 nm处的量子效率最高可达27.9%±0.8%，主要是由于配位作用的增强而非本征活性。通过控制实验表明，配位相互作用的动力学特征对于防止活性位点的配位占据具有重要意义，也使其在各种非贵金属催化剂上具有广泛的适用性。
欧阳钢锋Nature子刊：近100%选择性！动态协同下的快速电子转移提高光催化CO2还原的量子效率
Rapid electron transfer via dynamic coordinative interaction boosts quantum efficiency for photocatalytic CO2 reduction. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24647-y.
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24647-y.

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