厦大陈嘉嘉/董全峰Nat. Commun.：用于高效锂硫电池的双功能电催化剂！

Li-S电池正极中发生的氧化还原反应隐藏了各种关键的电催化过程，这些过程强烈影响着这种电化学储能系统的性能。

厦门大学陈嘉嘉、董全峰等报道了一种单分散分子簇催化剂复合材料（{Co₄W₁₈}/rGO）的开发，该复合物由多金属氧酸盐骨架([Co₄(PW₉O₃₄)₂]^10-)和多层还原氧化石墨烯组成。

图1 {Co₄W₁₈}/rGO的制备和表征

脱水的{Co₄W₁₈}簇可以暴露不饱和钴原子并增强多硫化物吸附，这会将多硫化物（LiPSs）转化的活化能从原始rGO中的0.55eV降低到{Co₄W₁₈}/rGO中的0.3eV。

此外，与{Co₄W₁₈}和rGO的物理混合物相比，{Co₄W₁₈}/rGO复合材料由于暴露出丰富的活性位点，可以实现更均匀的Li₂S沉积并降低其活化势垒。因此，{Co₄W₁₈}/rGO复合材料表现出双功能催化效应，可促进LiPSs和不溶性Li₂S之间的快速转化。

图2 Li₂S沉积和氧化的双功能催化行为

结果，在Li-S纽扣全电池配置中进行测试时，该复合材料允许Li-S电池的长期循环，在2 C（即 3.36 A g^-1）下1000次循环后，每个循环的容量衰减为0.015%。

而且在硫负载量为5.6 mg cm^-2、E/S比为4.5 μL mg^-1时，也可实现4.55 mAh cm^-2的面积容量。此外，采用双功能电催化剂测试的Li-S软包电池在3.6 mg cm^-2的硫负载、5 μL mg⁻¹的E/S和0.2 C下循环100次后的比容量约为800 mAh g^-1。

图3 基于各种硫正极的Li-S电池的电化学性能

Single-dispersed polyoxometalate clusters embedded on multilayer graphene as a bifunctional electrocatalyst for efficient Li-S batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27866-5

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