二维材料最新Nature：超导且铁电！

实现量子相的静电控制是凝聚态研究的前沿。最近的研究表明，在扭曲的石墨烯异质结构和二维半金属(如WTe₂)中，静电掺杂可以调节超导性。其中一些体系具有产生铁电性的极性晶体结构，其中层间极化，在外部电场的驱动下表现出双稳定性。

在此，来自美国哥伦比亚大学的Abhay N. Pasupathy& 威斯康星大学麦迪孙分校的Daniel A. Rhodes等研究者展示了双层Td-MoTe₂同时表现出铁电切换和超导性。相关论文以题为“Coupled ferroelectricity and superconductivity in bilayer Td-MoTe₂”于2023年01月04日发表在Nature上。

近年来，在许多二维范德华层状异质结构中发现了铁电性，这些异质结构在本质上或通过异质结构工程破坏了反演对称性。

与传统的铁电性不同，这种现象是由于BaTiO₃等化合物的长程库仑相互作用而产生的，这种现象被认为是由于层间滑动和反转对称破碎引起的小偶极矩之间的相互作用而出现的。例如，在双分子层六方氮化硼(hBN)中，面外电场可以引起层间滑动，使堆叠顺序从BA变为AB，并切换极化方向。

同样的原理，已扩展到菱面体堆叠双层过渡金属二卤属化合物和正交堆叠双层Td-WTe₂，证明了在几乎任何非中心对称二维异质结构中实现铁电行为的可行途径。

与薄膜氧化物(例如BiFeO₃)相比，铁电2D异质结构具有引人注目的优势：通过常规静电技术可调谐电子行为，通过应变进行修改，以及利用铁电来控制其他电子状态的能力。

重要的是，由于二维铁电结构原子薄，面内金属态与面外极化兼容。例如，几种金属过渡金属二卤属化合物，在低温下表现出二维超导性。因此，铁电性提供了另一个调谐钮，除了静电掺杂，以控制和评估二维超导。实现这一目标的一个可能的候选者是少层Td-MoTe₂(以下简称MoTe₂)，它已被证明可独立地显示出铁电性和补偿超导性。

总的来说，MoTe₂是一种几乎补偿的半金属，超导T_c为100 mK。密度泛函理论(DFT)的计算表明，单分子层和双分子层MoTe₂(图1b)保持了这种电荷补偿行为，在费米水平上显示了几乎补偿的电子和空穴袋，并有一个小的双分子层分裂。

超导转变温度随厚度的减小而异常升高，在单层极限时达到约7 K的最大值。这种行为与其他二维超导体明显不同，在其他二维超导体中，超导性由单一载流子类型主导，如单层WTe₂或少层NbSe₂。

MoTe₂还具有极性晶体结构，其中在少层极限内，层与层之间产生净面外极化。这种极化，以及它的平面外切换，之前已经通过压响应力显微镜测量证明。与在WTe₂中看到的类似，切换行为被归因于层间滑动。假设这种情况下，双分子层MoTe₂是仍然存在滑动自由度的最薄材料，研究者将其作为研究超导态与电极化之间相互作用的平台。

图1. 双分子层Td-MoTe₂的电子性质

在此，研究者展示了双层Td-MoTe₂，能够同时表现出铁电切换和超导性。值得注意的是，在铁电跃迁时观察到场驱动的一阶超导体向正态跃迁。双分子层Td-MoTe₂的超导转变温度(T_c)也具有最大值，其是载流子密度和温度的函数，允许作为掺杂和极化的函数独立控制超导状态。

研究者发现最大T_c与补偿电子和空穴载流子密度有关，当其中一个费米口袋随掺杂而消失时，最大T_c也随之消失。研究者认为这种不寻常的极化敏感二维超导体是由与近嵌套电子和空穴费米口袋相关的带间对相互作用驱动的。

图2. 双分子层Td-MoTe₂铁电性与超导性的耦合

图3. 双层Td-MoTe₂的依赖掺杂超导特性

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图4. MoTe₂中的费米表面嵌套和超导性

综上所述，研究者在双层MoTe₂铁电体系中发现了一个可调谐的T_c，这表明这种材料是一个很有前途的平台，可以通过掺杂和位移场两个独立且高度精确的控制不寻常类型的二维超导。与此同时，超导在铁电跃迁时的离散开关为具有超导相一阶开关的量子器件开辟了新的可能性。

研究者预计这些效应，将对层厚和扭转角有一个依赖性，可调整反转对称破缺的程度。这种效应，也应该存在于其他非中心对称的二维超导体中。最后，利用与晶格耦合的超快电磁激励，来控制这些性质也是一个吸引人的前景。

Jindal, A., Saha, A., Li, Z. et al. Coupled ferroelectricity and superconductivity in bilayer Td-MoTe₂. Nature 613, 48–52 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05521-3

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05521-3