郭玉国/辛森/刘治田AFM：原位衍生混合离子/电子导电功能性隔膜实现高性能、无枝晶锂金属电池

可充锂金属电池（RLBs）采用锂金属负极，在电池级别上获得显著提升的比能量，代表了“超越锂离子”的电化学储能技术的“圣杯”。目前，RLBs的实际应用受到锂金属高化学反应性和反复沉积/脱锂过程中锂枝晶的不可控生长导致的循环寿命低和安全性能不佳的影响。

在此，中国科学院化学研究所郭玉国研究员、辛森研究员，武汉工程大学刘治田教授等人提出一种新的策略，通过在锂金属表面施加Mg₃N₂修饰的功能性隔膜来稳定RLB的负极电化学行为。

即在锂-隔膜界面发生的原位合金化反应有助于形成一个主要由Li₃N和Li-Mg固溶体组成的混合离子/电子导体层（MCL）。该无机中间层有效抑制了锂-电解质界面的寄生反应，同时使得锂离子/电子通量在界面上更加均匀，因此有助于锂金属负极无枝晶运行。

图1.锂沉积行为

总之，本工作展示了一种原位转化策略来稳定锂负极，并形成混合离子/电子导电层，该层主要由Li₃N和Li-Mg固溶体组成，消除了离子浓度梯度，均匀化电流，并最小化锂负极界面上的副反应。具体来说，MCL中的Li₃N（在室温下约为10^-3 S cm^-1）形成的Li+导体缓冲了Li+浓度梯度并降低了界面电阻，有利于Li+的扩散。

同时，原位形成的Li-Mg固溶体使得Li+离子倾向于向Li金属中扩散而不是表面沉积，从而避免了锂枝晶的生长和循环过程中的副反应，在循环过程中赋予NCM622|Li电池显著延长的循环寿命（与NCM622正极和Li负极配对，在0.5 C下循环600次后可得到129 mAh g^-1的容量），增强了界面传输动力学并降低了短路风险。因此，该工作通过一种简单的商业隔膜修饰策略展示了大规模生产和工业化高能量密度电池的巨大潜力。

图2. NCM622|Li电池的电化学性能

In Situ Derived Mixed Ion/Electron Conducting Layer on Top of a Functional Separator for High-Performance, Dendrite-Free Rechargeable Lithium-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202301638

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郭玉国/辛森/刘治田AFM：原位衍生混合离子/电子导电功能性隔膜实现高性能、无枝晶锂金属电池

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