北航宫勇吉/汤沛哲AEM：稳定锂负极的单原子可逆亲锂位点

与锂具有高结合能的亲锂位点已显示出引导锂均匀沉积的能力，然而，锂与亲锂位点之间的不可逆反应会导致亲锂性丧失。

北京航空航天大学宫勇吉、汤沛哲等在锂金属电池（LMB）性能的背景下，系统地研究了使用可逆亲锂位点（例如单原子（SAs）掺杂的石墨烯）作为主体的概念。

图1 锂沉积示意图

在此，作者认为可逆亲锂位点的关键是锂吸附在主体上的结合能应在一定的阈值范围内，结合能过大会导致主体结构坍塌，结合能过小则不利于锂金属的成核，会导致锂枝晶的生长。

基于成本考虑和金属原子的多样性，这里制备了六种非贵金属原子/氮掺杂3D石墨烯（表示为SAM@NG，其中M = Mn、Ni、Co、Zn、Cu、Zr）、氮掺杂3D石墨烯(NG)和原始3D石墨烯(G)作为引导均匀锂沉积/剥离的主体，以找到与锂原子的适当结合能。通过构建具有丰富M-Nx位点（M、N和C分别代表金属、氮和碳原子）的稳定M-Nx-C结构，可适当调整金属原子周围的局部化学环境，从而导致锂在亲锂位点上结合能的变化。

图2 锂沉积和剥离的形态演变

研究发现，SA-Mn掺杂的3D石墨烯（SAMn@NG）具有最可逆的亲锂位点，其中与锂的吸附强度适合引导均匀沉积并保持结构稳定。

在锂沉积/剥离过程中，SAMn@NG中原子结构的变化，例如Mn原子周围的键长和键角的变化比SAZr@NG要小得多，尽管它的结合能更高，这使得提高了SAMn@NG中的电池性能。这项工作为设计LMBs中的亲锂位点提供了新的见解。

图3 半电池和全电池性能

Single-Atom Reversible Lithiophilic Sites toward Stable Lithium Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103368

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