东北师大吴兴隆Angew: 用于先进钾离子电池的新型低成本COF复合负极

钾离子电池（PIBs）作为一种新型的储能技术，由于钾资源丰富且电解质成本低廉而广受关注。然而，由于K⁺的半径较大，因此找到一种可在钾化/去钾化过程后保持稳定结构的负极材料至关重要。共价有机骨架（COFs）具有结实、多孔的晶体结构，是一种极具吸引力的储能材料。

在此，东北师范大学吴兴隆教授等人在单壁碳纳米管（SWCNT）表面制备了原位可控生长的聚酰亚胺共价有机骨架（P-COF），将生成的P-COF@SWCNT作为PIB负极。经过简单的球磨工艺后，得到的剥离结构提供了受限的开放通道，导致更多的羰基活性中心暴露并缩短了离子/电子扩散路径，这有利于K⁺的迁移。

同时，通过引入SWCNT作为导电基底形成交联的导电网络，加速了SWCNT向P-COF的电子传输，确保了电活性基团得到充分利用，即使在高电流密度下也能很好地发挥作用。

图1. PCOF@SWCNT的合成及结构形态表征

电化学测量表明，所制备的P-COF@SWCNT负极在0.05 A g^-1下的比容量为438 mA h g^-1且具有超长稳定性（在0.7 A g^-1下可循环1400次且没有明显的衰减），优于用于PIBs的大多数有机负极。

作者利用非原位红外光谱、XPS、拉曼光谱和DFT计算对其储存机理进行了表征，结果表明骨架中的C=O基团可以与K发生相互作用，芳香族萘环的π-阳离子效应为K提供了额外的活性位点。总之，这项工作开发了一种低成本、性能优越的新型COF复合负极材料并阐明了COF的储钾机理，这为进一步研究COF电极奠定了基础。

图2. PCOF@SWCNT的储钾性能

Covalent Organic Framework with Highly Accessible Carbonyls and π-Cation Effect for Advanced Potassium-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202117661

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东北师大吴兴隆Angew: 用于先进钾离子电池的新型低成本COF复合负极

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