杨会颖AEM: 用于可逆储锌的重塑电解质溶剂化结构的通用添加剂策略

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杨会颖AEM: 用于可逆储锌的重塑电解质溶剂化结构的通用添加剂策略
尽管Zn金属具有许多性能优势（高理论容量和低氧化还原电位），但由于Zn2+-溶剂化鞘内的配位水和电解液中反应性游离水导致的严重副反应和水溶液中Zn枝晶生长在很大程度上抵消了Zn金属的优势。
杨会颖AEM: 用于可逆储锌的重塑电解质溶剂化结构的通用添加剂策略
在此，与大多数专注于昂贵的超浓缩电解液和单一添加剂种类的努力不同，新加坡科技设计大学杨会颖教授等人提出了一种通用策略，通过添加含羰基的有机极性溶剂来提高ZnSO4电解液中Zn金属的可逆性。
具体而言，基于实验研究和多尺度模拟研究表明，代表性改性电解液中具有的N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）极性添加剂可以嵌入Zn2+溶剂化鞘层的内壳层，诱导原始的[Zn(H2O)5]2+转变为水合程度较低的[Zn(H2O)3(NMP)2]2+物种，从而减少了在循环过程中参与负极界面反应的水，这实现了均匀的锌沉积并减轻了界面副反应。同时，NMP添加剂通过氢键部分限制了溶剂化鞘层外的游离水，有助于减轻ZnSO4水溶液中的自发副反应。
杨会颖AEM: 用于可逆储锌的重塑电解质溶剂化结构的通用添加剂策略
图1. NMP电解液添加剂的机理分析
因此，通过这种溶剂化调制，在1 mA cm-2的电流密度下，Zn负极在Zn/Zn对称电池中的循环寿命增加了7倍，并且在Zn/Cu不对称电池中超过1000次循环后，锌的利用率高达99.7%。凭借出色的可逆性，Zn/VS2@不锈钢网（SS）全电池在超过2000次循环后仍表现出超稳定的循环性能，容量保持率为 99.4%且可承受高正极质量负载（高达9.5 mg cm-2）带来的加剧界面不稳定性。
研究表明，这种优异的电化学性能优于几乎所有报道的锌/金属硫化物电池。总之，该研究所提出的策略为电解液添加剂设计提供了新的见解，并为高性能商业水系锌离子电池提供了新的可能性。
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图2. Zn/VS2@SS全电池的电化学性能
A Universal Additive Strategy to Reshape Electrolyte Solvation Structure toward Reversible Zn Storage, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103231

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