Matter: 机器学习实现具有目标特性的无机晶体通用逆向设计

实现通用逆向设计可以大大加速具有用户定义属性的新材料的发现。逆向设计是指设计具有用户指定特性的新材料，而一般逆向设计则需要设计的材料具有各种化学和结构。然而，目前最先进的生成模型往往仅限于特定的成分或晶体结构。

在此，新加坡-美国麻省理工学院研究与技术联盟（SMART）Tonio Buonassisi, Zekun Ren等人提出了一个称为FTCP的框架，用于无机晶体的通用（成分和结构变化）逆向设计。该方法采用了一种由晶体的实空间和倒空间特征串联而成的可逆晶体表示，其中实空间特征类似于CIF（晶体学信息文件），保证了可逆性，而倒易空间特征嵌入了周期性和复杂的元素特性。

通过联合训练具有前馈目标学习分支的VAE（Variational Autoencoder）模型，作者获得了一个概率属性结构的潜在空间，允许通过采样、解码和后处理对具有用户指定属性的晶体进行逆向设计。在三个设计案例中，该框架生成了142个具有用户定义的形成能、带隙、热电（TE）功率因数及其组合的新晶体。

图1. 可逆FTCP表示和基于其进行逆向设计的VAE架构

值得注意的是，功率因数是一种激发态属性，从第一性原理计算具有挑战性，但仍然可以通过半监督学习使用该逆向设计方法来实现。作者证明了FTCP可以设计出新的晶体材料，这些材料不在训练集中并且与已知的结构不同。作者基于DFT结构松弛验证这些新晶体，并通过DFT和BoltzTraP计算确认其特性。

基于FTCP，作者将从数据集中随机挑选找到具有用户指定目标属性的材料的概率从38.8% 提高至560%。作为实验验证的可能途径，作者探索了添加一个简单的综合性指标即ICSD Score，以进一步解决综合性挑战并证明 FTCP 具有灵活性，可以同时考虑这个额外的指标以及用户指定的目标属性。总之，这项研究代表了使用生成模型的属性驱动的通用逆向设计的重要一步。

图2. 两个FTCP设计的晶体与最先进晶体之间的功率因数比较

An invertible crystallographic representation for general inverse design of inorganic crystals with targeted properties, Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.11.032