张一卫/杨勇AEM: 用于先进柔性Li-CO2电池的MnOx-CeO2@聚吡咯正极

Li-CO₂电池为同步实现碳中和及开发先进的储能装置提供了可能，由精心设计的导电基底和活性材料组成的催化正极对于改进Li-CO₂电池至关重要。

在此，东南大学张一卫教授、南京理工大学杨勇副教授等人通过简单可行的工艺制备了空心Mn掺杂CeO₂纳米球（MnOx-CeO₂），随后在MnOx-CeO₂表面原位聚合吡咯并将其串在一起制备用于Li-CO₂电池的项链状分层正极。聚吡咯（PPy）最初是作为Li-CO₂电池中的集流体和碳材料替代品开发的，这些导电聚合物纳米纤维被组装成独立的柔性膜。

得益于原位聚合途径导致的低界面电阻、PPy的高导电性和无粘结剂结构，MnOx-CeO₂@PPy正极表现出提高的电子传递能力、降低的能耗和提高的输出功率。在催化活性物质方面，对CeO₂异种元素的良好耐受性、Mn的引入带来的有利电子结构的重排及中空纳米球的独特结构共同促进了放电-充电反应的顺利进行。

图1. 基于PPy纳米纤维结合MnOx-CeO₂制备独立式正极的示意图

因此，基于MnOx-CeO₂@PPy正极的Li-CO₂电池显示出具有竞争力的放电容量（100 mA g^-1时为13631 mAh g^-1）、循环性能（253次循环）及1.49 V的低过电位。通过PPy导电机理研究、活性表面MnOx-CeO₂（111）电子结构研究、吉布斯自由能研究等DFT计算结合XRD、XPS、EIS和电导率等实验测试，作者对电化学机理进行了详细深入的探讨。

此外，组装了基于MnOx-CeO₂@PPy的柔性Li-CO₂电池，在不同弯曲角度下的进一步稳定充电-再充电实验证明了导电聚合物在柔性电子器件领域的扩展应用。该研究不仅丰富了Li-CO₂电池的基底类型，而且为提升各种储能器件的性能提供了新途径。

图2. 具有各种催化正极的Li-CO₂电池性能

Electronic State Modulation and Reaction Pathway Regulation on Necklace-Like MnOx-CeO₂@Polypyrrole Hierarchical Cathode for Advanced and Flexible Li–CO₂ Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103667

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张一卫/杨勇AEM: 用于先进柔性Li-CO2电池的MnOx-CeO2@聚吡咯正极

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