李宝华/韩翠平AM：电压高达4.3V！含双阴离子聚集溶剂化鞘的混合电解液立功！

具有高压正极和有限锂金属负极的锂（Li）金属电池（LMB）对于实现高能量存储至关重要。然而，其发展需要与高压正极和锂负极兼容的功能性电解液。

在此，清华大学深圳研究生院李宝华教授、中科院深圳先进院韩翠平等人使用由酯和醚共溶剂（氟代碳酸亚乙酯/二甲氧基乙烷，FEC/DME）组成的中等浓度 LiPF₆和LiNO₃双盐电解液，其与聚集的双阴离子（PF₆^–和NO₃^–）形成独特的Li⁺ 溶剂化鞘层，用于稳定高压LMB。

机理研究表明，这种溶剂化鞘改善了锂电镀/剥离动力学，并在负极上诱导产生具有梯度异质结构和高杨氏模量的固体电解质中间相（SEI）层，以及薄而坚固的正极电解质界面（CEI）膜。

图1. 设计的混合电解液的配位溶剂化化学

因此，基于这种新型电解液的LiǁCu电池能够在0.5 mA cm^-2下循环450次，从而实现具有高库仑效率（≈98.9%）的锂沉积。组装好的 LiǁLiNi_0.85Co_0.10Al_0.05O₂（LiǁNCA）全电池在4.3 V电压下具有出色的使用寿命和容量保持率，并具有严格的负正极容量比（N/P）。

这种具有双阴离子聚集溶剂化鞘结构的电解液系统通过对高压LMB的溶剂化调节提供了对界面化学的深入了解。

图2. 高压LiǁNCA全电池的循环性能和循环后NCA正极形貌

Hybrid Electrolyte with Dual-Anion-Aggregated Solvation Sheath for Stabilizing High-Voltage Lithium-Metal Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202007945