孙永明/王莉EnSM: 具有坚固C-Li3N界面的稳定锂金属负极实现高能锂金属电池

商用高压正极和薄锂金属负极的结合已成为实现可充电高能量密度锂电池的一种有前途的方法。然而，锂金属的巨大体积变化及其与电解液的严重副反应等诸多挑战阻碍了锂金属负极在高能量密度电池中的实际应用。

在此，华中科技大学孙永明教授及清华大学王莉副研究员等人报道了一种具有原位形成的坚固C/Li₃N界面相的Li/石墨烯复合电极（Li/石墨烯-C/Li₃N），该电极是通过将熔融锂注入Ar填充手套箱中的C₃N₄/氧化石墨烯复合膜中来制备的。基于稳定的石墨烯骨架，该电极可以在锂剥离/电镀循环期间承受较大的体积变化并实现稳定的循环。

Li₃N保护层不仅可以帮助复合电极避免活性金属锂与电解液之间的直接物理接触，抑制它们之间的副反应。此外，由于其高离子电导率，该保护层有利于促进Li⁺的扩散和电镀/剥离均匀化。因此，得益于石墨烯骨架和Li₃N保护表面层的综合作用，赋予了该复合电极良好的电化学-机械稳定性。

图1. Li/石墨烯-C/Li₃N电极的制备及表征

验证实验显示，Li/石墨烯-C/Li₃N对称电池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2的条件下表现出超过1000小时的稳定循环并提供约36 mV的稳定过电位。Tafel曲线表明，Li/石墨烯-C/Li₃N电极的交换电流密度（≈0.225 mA cm^-2）高于纯锂金属电极（≈0.024 mA cm^-2），再次验证了Li/石墨烯-C/Li₃N电极更快的锂离子传输。

此外，LCoO₂||Li/石墨烯-C/Li₃N全电池在2.8~4.6 V的工作电位范围内提供了694.05 Wh kg^-1的高能量密度，并且在超过150次循环中表现出超过99% 的高库仑效率，显示出实用的高能量密度锂金属电池的前景。因此，这些结果为实现可充电高能量密度电池的稳定锂金属负极提供了一种可行的设计方法。

图2. Li/石墨烯-C/Li₃N电极的电化学性能

Stabilized Li metal anode with robust C-Li₃N interphase for high energy density batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.044

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