机器学习顶刊汇总：Nature子刊、Sci. Adv.、AM、ACS Nano、npj Comput. Mater.等

1. 阿贡实验室Nat. Commun.: 连续动作空间中的强化学习用于开发高维势能模型

将树搜索与深度学习相结合的强化学习（RL）方法在搜索非常大但离散的动作空间（如在国际象棋、将棋和围棋中）方面取得了显著成功。许多现实世界的材料发现和设计应用涉及多维搜索问题和具有连续动作空间的学习领域，探索材料的高维势能模型就是一个例子。

在此，美国阿贡国家实验室Subramanian KRS Sankaranarayanan等人基于RL和决策树的强大思想，在高维连续动作空间中开发了一种有效的连续蒙特卡洛树搜索算法（c-MCTS）。与传统的离散蒙特卡洛树搜索（MCTS）和最近的连续动作空间MCTS方法显著不同，作者引入了三个概念来解决连续动作空间问题：（1）避免退化的唯一性函数，（2）将树深度与动作空间相关联，（3）实施自适应采样。第一个概念确保在MCTS期间仅探索独特的节点，这避免了两个最初分离的MCTS分支收敛到连续搜索空间的同一区域的常见问题。更重要的是，这解决了多个物理问题中经常遇到的相同（退化）解的多个表示问题（如可以使用不同的晶胞定义来表示相结构）。第二个概念为算法提供了一个有意义的结构，子叶在比父节点更窄的区域内搜索。最后，为了提高质量，特别是在高维搜索空间的情况下，随机模拟偏向于对那些更接近父叶的区域进行采样。

图1. 使用e-MCTS对纳米团簇的势能面进行高通量探索后的模型性能

使用高维人工景观和控制RL问题，作者成功地将该方法分别与流行的全局优化方案和最先进的策略梯度方法进行了基准测试，c-MCTS广泛优于最先进的元启发式和其他优化方法。作者应用这种方法为元素周期表中的54个元素开发了准确的键序势（具有18维搜索空间），而传统方法需要多年的努力。一方面，开发的势能将有助于材料模拟界的发展，因为其可以准确地捕获跨大配置空间的能量和原子力，使其在催化领域具有吸引力，特别是对于涉及形成局部活性位点的单原子催化剂的问题。另一方面，c-MCTS将有助于解决材料发现中的巨大挑战，这些挑战通常涉及在连续空间中进行搜索。

图2. 各种代表性元素系统簇的动态稳定性

Learning in continuous action space for developing high dimensional potential energy models, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27849-6

2. 密歇根大学吕炜教授Nat. Commun.: 用于拓扑优化的自主在线机器学习

通过在给定域中优化分布材料的拓扑优化需要非梯度优化器来解决高度复杂的问题。然而，由于涉及数百个或更多设计变量，解决此类问题将需要数百万次有限元法（FEM）计算，其计算成本巨大且不切实际。

在此，美国密歇根大学吕炜教授等人报道了将深度神经网络（DNN）与 FEM 计算相结合的自主导向在线学习优化（SOLO）算法，以显著加速非梯度拓扑优化。DNN用于将设计映射到目标并作为替代模型来近似和替换计算成本高昂的原始函数，启发式优化算法根据DNN的预测找到可能的最优设计。基于最优值，通过FEM动态生成和评估新的查询点作为额外的训练数据。这种自主导向的在线学习循环不断重复直到收敛，可以归类为基于模型的序列超参优化（SMBO）算法的迭代学习方案利用了启发式方法的搜索能力和DNN的高计算速度。与基于梯度的方法相比，该算法不依赖于拓扑优化问题的目标函数的梯度信息。除了连续变量之外，此属性还允许将其应用于二进制和离散设计变量。

图1. 具有40×16设计变量的流体结构优化问题的设置和结果

此外，作者证明了该方法在解决4种类型的8个问题中的有效性，即2个柔量最小化问题（设计固体以使结构在给定载荷下实现最大刚度）、2个流体结构优化问题（设计流体隧道以最小化给定入口的流体压力损失）、1个传热增强问题（设计铜结构以减少蓄热系统的充电时间）和3个桁架优化问题（选择桁架中钢筋的横截面积）。与直接应用包括广义模拟退火（GSA）、二进制蝙蝠算法（BBA）和蝙蝠算法（BA）在内的启发式方法相比，该算法将计算成本降低了至少两个数量级。这项研究通过将深度学习嵌入到优化方法中为高维优化带来了新的视角，还可以结合更多技术，如并行FEM计算、不确定性建模和基于灵敏度分析的干扰以提高性能。

图2. 三个不同钢筋数量的桁架优化问题的设置和结果

Self-directed online machine learning for topology optimization, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27713-7

3. 乌得勒支大学Science子刊: 基于深度学习的进化策略逆向设计软材料

胶体自组装，即胶体自发组织成有序结构被认为是生产下一代材料的关键。然而，当今惊人的各种胶体构件和无限多的热力学条件使得系统的探索变得困难重重。该领域的真正挑战是扭转这种逻辑并开发一种强大的通用算法来逆向设计自组装成目标结构的胶体。

在此，荷兰乌得勒支大学Gabriele M. Coli, Emanuele Boattini等人介绍了一种基于深度学习技术的通用逆向设计方法（IDM），通过针对晶体、准晶体（QC）和液晶的衍射图案进行有效的逆向设计工程。该方法主要包括三个步骤：（i）采样，（ii）适应度评估和（iii）更新。基于机器学习的有序参数与搜索多维参数空间的进化策略相结合，以优化胶体相互作用和热力学条件（密度、温度等）以实现目标相的自组装。将IDM设计为逆向工程阶段，从晶体到液晶和QC通常需要两个要素：首先，应该定义一个对多个阶段的全局结构敏感的顺序参数，且可以将其用作适应度函数，指示与期望结果的“接近”程度。其次，必须设计一种数学方案来根据选择的适应度函数更新设计参数。

图1. 三种QC（QC12、QC10和QC18）的逆向工程

为此，作者训练卷积神经网络（CNN）从衍射图案中对不同的相位进行分类并使用结果构建适应度函数，并将更大的适应度分配给具有更高概率被分类为目标阶段的样本。最后，在此分数的基础上，使用协方差矩阵自适应方程更新多元高斯分布的均值和协方差矩阵，这些方程旨在促进参数空间的有效探索。事实证明，该算法非常稳健和通用，不仅有助于晶体和液晶相的逆向设计，而且还有助于QC的逆向设计。该结果为结构优化和发现铺平了道路，特别是对于二元和三元系统，由于尺寸比和组成等新的系统参数，设计空间变得更大。在这些情况下，目前对相图和新兴相的了解有限，IDM可以证明是极其宝贵和高效的。

图2. 在软球柱体的3D模型中对QC12进行逆向工程

Inverse design of soft materials via a deep learning–based evolutionary strategy, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abj6731

4. 莱斯大学AM: 机器学习指导闪速焦耳加热法合成石墨烯

纳米科学的进步使得能够通过闪速焦耳加热从低价值或废料中合成纳米材料，例如石墨烯。尽管这种方法很有发展前景，但目前对焦耳加热过程中控制纳米晶体形成的复杂变量仍然知之甚少。

在此，美国莱斯大学James M. Tour等人构建了机器学习（ML）模型，以探索在闪速焦耳加热过程中驱动无定形碳转化为石墨烯纳米晶体的因素。这些反应中使用的起始材料是：炭黑、塑料废料衍生的热解灰、热解橡胶轮胎和冶金焦。然后，作者通过广域拉曼映射评估了每个样品的结构特征。接下来，作者构建ML 回归模型以预测源自拉曼光谱映射的石墨烯产率指标。首先，从用于预测石墨烯产率的可用参数中凭经验选择了总共5个特征。然后，使用5个选定的特征来训练6个ML回归模型来预测石墨烯产量，包括线性回归（LR-R）、贝叶斯回归（BR-R）、多层感知器（MLP-R）、决策树（DT-R）、随机森林（RF-R）、和极端梯度提升（XGB-R），所有回归模型使用5折交叉验证进行训练。

图1. 预测石墨烯产量的6种回归模型的性能

结果显示，结晶度的XGBoost回归模型（XGB-R）具有最佳的预测性能，R²为0.8051 ± 0.054，提取的特征重要性分析和决策树揭示了选择起始材料的关键考虑因素及随机电流波动在闪速焦耳热合成中的作用。此外，部分依赖性分析证明了电荷和电流密度作为结晶度预测指标的重要性，这意味着随着闪速焦耳加热参数的变化，从反应受限动力学到扩散受限动力学的进展。最后，作者展示了ML模型的实际应用，通过使用贝叶斯元学习算法在许多焦耳加热反应中自动提高体积结晶度。这些结果说明了ML作为分析复杂纳米制造过程的工具的强大功能，并能够通过闪速焦耳加热合成具有所需特性的二维晶体。

图2. XGB-R模型预测石墨烯产率的特征分析

Machine Learning Guided Synthesis of Flash Graphene, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202106506

5. 南大郝玉峰ACS Nano: 人工神经元网络实现二维材料和范德华异质结构的识别和表征

二维（2D）材料及其面内和面外（即范德华，vdW）异质结构是下一代电子和光电器件的有前途的构建模块。由于器件的性能在很大程度上取决于材料的晶体质量和异质结构的界面特性，因此需要一种快速且无损的方法来区分和表征各种2D构件以促进器件的集成。

在此，南京大学郝玉峰教授等人提出了一个基于有监督的人工神经网络（ANN）模型的深度学习算法，它使用光学显微镜图像中的六个原色通道，即红色、绿色、蓝色（RGB）和色调、饱和度、亮度（HSV）作为输入信息来区分和表征各种 2D材料，包括绝缘体（h-BN）、半导体（WS₂、MoS₂、MoTe₂、WSe₂和 MoSe₂）、半金属（石墨烯）和超导体（Bi₂Sr₂CaCu₂O₈，即BSCCO-2212）。研究表明，该算法在区分二维材料方面表现出卓越的性能，能够在不同成像条件下对八种单层和双层二维材料进行分类，准确率远高于90%（总体准确率在90~100%之间，平均准确率为96.25%）。此外，由于光强变化，预测结果稳定，因此光强不影响识别精度。

图1. ANN模型对二维材料的识别性能

更重要的是，这种数据驱动的方法实现了两个有趣的功能：（1）解决平面内生长的化学气相沉积（CVD）和vdW异质结构的界面分布，可以快速识别 CVD 生长的MoS₂/WS₂异质结构的化学成分和界面配置；（2）在三元回归模型的辅助下，ANN模型可以识别 CVD 生长的 MoS₂的硫空位缺陷浓度，避免使用原子分辨 TEM、扫描隧道显微镜（STM）等传统表征策略。因此，这两个功能可用于在未来快速识别样品质量并优化合成参数。这项研究表明，基于ANN的工具能够快速、高效、无损地表征各种2D构建块，从而大大加快其在各种设备中的使用。

图2. CVD-MoS₂中缺陷浓度的识别

Artificial Neuron Networks Enabled Identification and Characterizations of 2D Materials and van der Waals Heterostructures, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c09644

6. 赵仕俊/吴正刚npj Comput. Mater.: 机器学习指导设计高熵碳化物陶瓷

高熵陶瓷（HEC）在高应力和高温等苛刻条件下显示出巨大的应用潜力。然而，巨大的相空间对新型高性能HEC的合理设计提出了巨大挑战。

在此，香港城市大学赵仕俊教授、湖南大学吴正刚教授等人开发了机器学习（ML）模型来发现高熵碳化物陶瓷（HECC），以基于HECC候选物及其组成二元过渡金属碳化物（TMC）的化学属性来预测HECC的单相概率。利用从DFT计算中获得的前兆信息和参数，训练有素的支持向量机（SVM）和人工神经网络（ANN）模型可以预测其中阳离子来自IV、V或VI族的单相HECC。IV族和V族TMC可以很容易地形成具有改善机械性能的单相HECC，由于VI族金属中的更高价填充，作者预计这些元素的加入可以进一步提高HECC的性能。

图1. ML模型的性能

研究表明，ML模型展示了很高的预测准确度（SVM和ANN模型分别为0.982和0.944）。使用这些训练有素的模型，作者研究了约90个未合成的HECC的单相概率并预测了38个单相 HECC，其中包含来自IV、V和VI族金属的五种阳离子，这些预测与当前的实验结果非常吻合。通过仅对组成前体的特性进行训练，该ML模型能够预测非等原子HECC的相形成概率。作者进一步建立了跨越整个成分空间的非等原子HECC的相图，通过该相图可以轻松识别单相状态。因此，该研究开发的ML模型可以加速等原子和非等原子HECC的发现，这为沉浸式相空间内的合理HECC设计开辟了道路，从而可以有效地调整HECC的特性。

图2. 不同特征的相对重要性分析

Design high-entropy carbide ceramics from machine learning, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-021-00678-3

原创文章，作者：v-suan，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/84b841b1fe/

机器学习顶刊汇总：Nature子刊、Sci. Adv.、AM、ACS Nano、npj Comput. Mater.等

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