ACS Catal.：原位活化Co3-xNixO4作为一种高活性和超稳定的HER电催化剂

在碱性介质中,尖晶石型Co₃O₄是一种很有前途的替代贵金属基电催化剂的替代物。然而，虽然纯Co₃O₄在阳极水氧化中具有很高的活性，但对析氢反应（HER）仍不活跃。近日，兰州大学徐彩铃教授、郑州大学卢思宇副教授和美国马凯特大学Jier Huang（共同通讯作者）等人报道了一种通过简单方法制备的镍（Ni）掺杂Co₃O₄电催化剂（Co_3-xNi_xO₄）。

图1. 催化示意图

该催化剂在原位电化学活化后表现出良好的HER活性和稳定性，无论是在1 M KOH还是实际的30 wt% KOH溶液中，都可以稳定工作超过300 h，优于几乎所有氧化物基电催化剂。

图2. 制备与表征

更重要的是，利用原位拉曼光谱和多种高分辨率电子显微镜技术的结合，确定Co_3-xNi_xO₄晶体的表面被还原成具有高度暴露的{110}反应平面的相互缠绕的Co_yNi_1-yO纳米粒子。密度泛函理论（DFT）计算进一步证明了Co_yNi_1-yO中Ni掺杂的CoO组分在碱性HER过程中起主要作用，因为在Co-O八面体中引入Ni原子可以优化H_ad和OH_ad中间产物的导电性，并调整其吸附/脱附自由能。

图3. 催化性能

In Situ Activated Co_3-xNi_xO₄ as a Highly Active and Ultrastable Electrocatalyst for Hydrogen Generation. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01607.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01607.

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