复旦彭慧胜/王兵杰Angew: 光电效应+等离激元协同提高Li-CO2电池性能

Li-CO₂电池由于可以同时固定CO₂和存储能量而被认为是下一代有前景的储能系统。然而，CO₂还原/析出反应的缓慢动力学严重阻碍了其实际应用。

在此，复旦大学彭慧胜教授、王兵杰副研究员等人通过将等离激元金属纳米粒子（如金、银）与半导体光催化材料相结合，设计了一种协同双场辅助正极以解决半导体光催化剂的固有局限性。在入射光下，等离激元金属纳米粒子中自由电子的集体振荡可以构建一个局部增强的电场，该电场对光电子和空穴施加相反的力以抑制不利的电荷载流子复合。

作为演示，作者将银（Ag）纳米粒子电沉积在负极氧化的二氧化钛（TiO₂）纳米管阵列（TNAs@AgNPs）上，作为双场辅助正极以促进CO₂还原/析出反应。响应于施加的光场，在TiO₂处产生了大量的光生电子-空穴对，Ag纳米颗粒周围的局部增强电场促进了光生载流子的分离/转移，从而在CO₂还原/析出反应中更好地利用载流子。

图1. 双场辅助Li-CO₂电池的电化学性能

此外，增强电场作用下放电产物的中介形态也有助于放电产物的分解。电化学测试结果显示，双场辅助Li-CO₂电池具有超低充电电压（0.10 mA cm^-2时为2.86 V）、100次循环后具有出色的循环稳定性（往返效率为86.9%）、高倍率性能（可在2.0 mA cm^-2下工作）以及31.11 mAh cm^-2的令人印象深刻的面积容量。

作者通过结合SEM表征、拉曼光谱、差分电化学质谱（DEMS）及DFT计算，阐明了光场和增强电场对电池反应的双场协同机制。因此，这种协同双场辅助技术可以通过提高光能利用率来加速缓慢的正极反应，这也为实现Li-CO₂电池甚至其他金属-空气电池的预期性能提供了一种通用且有效的解决方案。

图2. TNAs和TNAs@AgNPs正极产物生成和分解的机理研究

Boosting Cycling Stability and Rate Capability of Li-CO₂ Battery via Synergistic Photoelectric Effect and Plasmonic Interaction, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202201718

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