电池顶刊速递：钱逸泰、麦立强、朱永春、徐林、张亮、刘铁峰、陈永、师唯、陈月皎、方晓亮等成果集锦！

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1. 钱逸泰院士/朱永春等AFM：基于硒诱导纤维纳米红磷的长寿命钠电池
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红磷作为钠电池的高容量负极材料显示了巨大的前景。这种在循环过程中遭受体积变化影响的电极可以通过一维纳米材料得到有效改善。然而，1D红磷的合成很少被研究和应用于钠电池。
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图1 材料的合成和表征
中科大钱逸泰院士、朱永春、Kangli Xu等首次提出了一种简单的硒诱导方法来合成一维红磷，并评估了其在钠电池中的性能。作者首先在钠离子电池中评估了与材料结构相关的掺杂规律和电化学性能。然后通过X射线吸收精细结构光谱（XAFS）对最佳纤维状纳米红磷进行了深入的表征，通过理论计算构建了结构模型，并进一步研究了其在钠金属电池中的钠离子扩散动力学和表面保护功能。研究表明，少量的硒不仅可以从商业红磷中诱导出高质量的纤维状纳米红磷，而且对钠离子传导性也有质的提升。因此，最佳的纤维状纳米红磷在倍率性能和循环稳定性方面分别优于传统红磷≈6倍和≈10倍。此外，结晶纤维状的纳米红磷利用了一维纳米材料的优势，分散了充放电应力并缓冲了体积变化。
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图2 通过钠离子电池评估掺杂规律性
因此，作为钠离子电池的负极，最佳的纤维状纳米红磷在1C下循环2800次后显示出90.1%的容量保持率，此外所得对称电池的循环在低极化电压（＜85 mV）下保持了1000小时以上的长期稳定。这种结晶性纤维状纳米红磷通过掺杂硒显示了电子结构的可调整性，导致磷的灵活化学状态，其价位可调性可容忍在富Na或贫Na条件下的结构稳定性，这大大改善了钠的储存和运输。因此，最优的纤维状纳米红磷用作钠离子电池负极时在25C时显示出1190 mA h g-1的高容量，用于钠金属全电池时在30C时显示出68 mA h g-1的高容量。
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图3 受保护钠金属在对称电池和全电池中的性能
Se-Induced Fibrous Nano Red P with Superior Conductivity for Sodium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302444
 
2. 张亮/刘铁峰/苏岳锋AFM：局部配位工程实现锌离子电池3500次稳定循环！
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水系锌离子电池（AZIBs）在电网规模的储能应用中引起了持续不断的关注。然而，AZIBs的进展在很大程度上受到其反应动力学迟缓和结构可逆性差的困扰，这与水合Zn2+的脱溶剂化过程密切相关。
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图1 材料制备及表征
苏州大学张亮、浙江工业大学刘铁峰、北京理工大学苏岳锋等提出了一种局部配位工程的策略，通过用电负性最强的F部分替代O，调整传统α-二氧化锰正极的界面和体表特性，从而有效调节水合Zn2+的脱溶剂化过程。理论和实验结果证实，引入F配位创造了一个更加疏水的表面，由于α-二氧化锰和Zn2+之间的静电作用减少，水合Zn2+的脱溶剂化过程的活化能障碍明显降低，离子扩散速度加快，从而提高了界面反应动力学。此外，强大的Mn-F键的存在充分抑制了Mn的溶解，加强了对相变的稳定性。
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图2 电化学性能研究
由于这些优点，采用适当的F修饰的α-MnO1.96F0.04（MnOF0.04）组装的AZIBs表现出大幅改善的电化学性能，在低和高电流密度下表现出优越的倍率能力和长期循环稳定性。具体而言，在0.5A g-1的低电流密度下，所设计的正极在400次循环后几乎没有容量衰减，而在5 A g-1的高电流密度下，其长期耐用性超过3500次。总体而言，所提出的调制策略为设计AZIBs及其他的长循环和高能量正极提供了新的机会。
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图3 动力学研究
Facile Zn2+ Desolvation Enabled by Local Coordination Engineering for Long-Cycling Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301648
 
3. 陈永/李元勋/陈大明AFM：构建多功能夹层实现固态锂电超高临界电流密度
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全固态锂电池（ASSLBs）表现出高能量密度和安全性的巨大优势，被认为是下一代储能系统。然而，由于固态电解质（Li6.25Ga0.25La3Zr2O12，LGLZO）和锂负极之间接触不良，以及低临界电流密度（CCD），这阻碍了石榴石基ASSLBs的成功商业化。
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图1 ITO薄膜的制备和表征
佛山科学技术学院陈永、电子科大李元勋、海南大学陈大明等通过一种简单、方便、经济的超声波喷涂技术，在LGLZO颗粒上喷涂了铟锡氧化物（ITO：90重量％In2O3，10重量％SnO2）改性层。由于ITO层和熔融锂之间的反应，一个由Li13In3、Li2O和LiInSn组成的多功能夹层成功地在锂和LGLZO之间构建。
基于各种实验工具和密度泛函理论（DFT）计算，作者发现，LiInSn作为Li和SSE之间的粘结剂，保证了负极和电解质之间的良好接触，而Li13In3调整了电场分布，促进了锂原子的扩散，从而使Li均匀沉积。此外，由于Li2O的电子绝缘性和对Li的绝对稳定性，它能够防止Li+的还原，并抑制Li枝晶的生长。
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图2 室温下对称电池的性能
因此，这种精心设计的界面大大降低了界面电阻，只有5.9 Ω cm2。更特别的是， ITO处理的对称电池的临界电流密度在室温下令人惊讶地增加到12.05 mA cm-2，这是目前石榴石基SSB中的最高值。此外，Li/ITO@LGLZO/Li电池在2 mA cm-2的循环条件下保持了2000小时以上的稳定运行，没有明显的极化电压波动。Li/ITO@LGLZO/LiFePO4(LFP)全电池在0.2C的条件下也能提供超过200次的循环寿命。这种独特的多功能夹层结构可能为解决SSB的界面困难问题开辟一条途径。
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图3 Li/ITO@LGLZO/LFP电池的性能
Constructing a Multifunctional Interlayer toward Ultra-High Critical Current Density for Garnet-Based Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300319
 
4. 南开师唯 JACS：基于多孔配位链氢键框架的快速锂离子传输
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锂离子在固体中的快速和选择性传输对开发高性能的固态电解质（SSE）起着关键作用。具有可调控的Li+传输途径的多孔化合物是有前景的SSEs，但在Li+传输动力学、电化学稳定性窗口和界面兼容性方面的综合性能难以同时实现。
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图1 NKU-1000的合成、结构和多孔氢键框架
南开大学师唯等报告了一种基于多孔配位链的氢键框架（NKU-1000），以用作锂金属电池（LMB）的SSE。多孔配位化合物通常具有二维或三维的无限结构，但NKU-1000是一维的（1D），其具有540 m2 g-1的比表面积和11.48 埃的孔径，这在配位化合物中是罕见的。Li@NKU-1000被进一步合成为SSE的主要成分，在25℃时表现出1.13×10-3 S cm-1的优异的Li+电导率、0.87的高Li+传输数、5.0 V的宽电化学窗口，以及良好的阻燃性。
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图2 Li@NKU-1000的离子导电性和SSE的表征
此外，该SSE可以实现稳定的循环，其在0.5 mAh cm-2和0.5 mA cm-2的条件下，过电位低至45 mV，运行超过1200小时。更重要的是，基于NKU-1000-SSE组装的固态电池在500次循环后显示出94.4%的高放电容量，并且可以在宽的温度范围内工作而不形成锂枝晶，这源于促进均匀高速Li+通量的线性跳动位点和可以缓冲Li+传输过程中结构变化的柔性结构。总体而言，这项工作不仅为SSE创造了一种新型的基于配位链的氢键框架，而且还揭示了有序电负性位点和结构柔性在多孔化合物中快速传输Li+的关键作用。
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图3 全固态电池的性能
High-Efficiency Lithium-Ion Transport in a Porous Coordination Chain-Based Hydrogen-Bonded Framework. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00647
 
5. 中南陈月皎AEM：通过痕量有机添加剂原位构建SEI，稳定锌金属负极
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水系锌电池（AZBs）的实际应用由于锌负极的差可逆性而受到很大限制，这包括枝晶的猖獗生长和严重的界面副反应。
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图1 HMTA添加剂在负极/电解质界面的调节行为示意
中南大学陈月皎等将六亚甲基四胺（HMTA），一种含有孤对电子的杂环有机化合物，作为一种新型的水系电解液添加剂，以原位构建一个稳定的负极-分子界面层来稳定锌负极。理论计算和实验测试都表明，HMTA分子能够取代溶剂化结构中的水分子，然后锌离子的运输将溶剂化的HMTA分子带到电极/电解质界面。由于HMTA分子中存在大量含有孤对电子的氮原子，HMTA分子与锌原子之间形成了强烈的相互作用，从而诱发了HMTA在锌金属上的优先吸附，从而原位形成负极-分子界面层。这样一个独特的界面层有效地将活性水分子排除在表面之外，并且由于丰富的孤对电子作为具有独特电子抽离特性的成核点，促进了快速的离子传输动力学。
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图2 分析锌离子的增强动力学
因此，只需微量添加，HMTA添加剂就能加速锌离子在负极/电解质界面的脱溶剂化，并抑制水分解的副反应，确保锌负极在循环过程中的高还原性和稳定性。研究显示，在添加了HMTA的电解液中，Zn负极的枝晶和析氢受到了明显的抑制，证明了这些特性。因此，采用含有超少量（5 mm）HMTA添加剂的电解液，电池获得了4000小时的稳定和长寿命（5 mA cm-2和1 mAh cm-2）以及高沉积/剥离可逆性，在超过800次循环中平均CE为99.75%。
此外，Zn/V2O5全电池在5 A g-1下经过4000次循环后，显示出61.7%的高容量保持率。这一策略为在水系金属电池中原位构建负极-分子界面提供了一种全新的方法，并将推动AZBs的实际应用。
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图3 Zn负极的电化学可逆性和稳定性
In Situ Construction of Anode–Molecule Interface via Lone-Pair Electrons in Trace Organic Molecules Additives to Achieve Stable Zinc Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300550
 
6. 厦大方晓亮AEM：人工甲酸钠SEI使无负极钠金属电池成为可能
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钠金属电池（NMBs）作为下一代可充电池已经引起了越来越多的关注。如何提高它们在有限钠过量条件下的循环稳定性和安全性，特别是零钠过量（即无负极结构），是非常需要的，但仍然具有挑战性。
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图1 人工HCOONa界面的设计和合成
厦门大学方晓亮等证明了在钠金属负极（NMA）上自然形成的固体电解质界面（SEI）的成分之一-甲酸钠（HCOONa）是设计高性能人工SEI层有希望的候选者，它可以抑制钠枝晶的形成并减少钠和电解质之间的副反应。研究显示，在钠金属表面预制的均匀的HCOONa层，作为一种通用的SEI层，结合了低离子扩散屏障和高电解质电阻的优点，可引导均匀的钠沉积，并将NMA与液态电解液隔离。
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图2 具有人工HCOONa界面的均匀Na沉积
得益于显著抑制的副反应，HCOONa修饰的Na箔负极（HCOONa-Na）在高电流密度下具有高稳定和可逆的Na沉积/剥离行为。此外，当Na3V2(PO4)3(NVP)被用作正极时，HCOONa-Na|NVP全电池在有限Na过量条件下表现出更强的倍率能力和循环稳定性。更重要的是，HCOONa界面在无负极NMB中非常有效。在商用铜箔集流体上原位形成的HCOONa单分子层使无负极的Cu|NVP电池在0.5C的条件下实现了超过400次的循环稳定性，这是迄今为止无负极NMB中报告的最长循环寿命。
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图3 无负极Cu|NVP电池的性能
Robust Anode-Free Sodium Metal Batteries Enabled by Artificial Sodium Formate Interface. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204125
 
7. AEM：一种基于高能量密度、无钴、低镍正极和高电压电解液的锂金属电池
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由于钴被认为具有较高的供应链风险，无钴正极材料在下一代电动汽车电池的应用中获得了越来越多的关注。
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图1 采用不同电解液的NMA-70的性能
美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram等采用局部饱和电解液（LSE）使无钴、低镍的层状氧化物真极LiNi0.7Mn0.25Al0.05O2（NMA-70）在锂金属电池中以更高的电压（4.6V）稳定循环。这种理想的正极成分和循环电压是从一系列被充电到不同的上限值电压的无钴正极中特别选择的。NMA-70的选择是基于电池的实际容量和镍含量之间的妥协。
研究显示，NMA-70正极在更高的上截止电压（如4.6V）下可以提供与NMA-90相似的能量密度。与LP57电解液（1 M LiPF6-EC/EMC+2%VC）相比，采用LSE电解液的电池在4.6V的高截止电压下，经过350-400次循环后，能够保持80%的容量。
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图2 负极的SEI分析
循环50次后，负极和正极的XPS表面特征分析结果显示，在LSE中循环的电池的SEI和CEI被LiF和LixPyFOz等有益的物种氟化，这有助于防止任何有害的寄生副反应。HAADF-STEM图像表明，在LP57中循环的正极显示出更大的结构退化，导致岩盐层比在LSE中循环的正极厚2倍。相应地，OEMS的结果支持这样的观点，即在NMA-70正极上，LSE的反应性比LP57的电解液要低。此外，在LSE中循环的正极的产气减少反映了较低程度的电解液反应性和电池安全特性的整体改善。总之，这项研究强调了稳定的电解液对于实现替代性、低镍和无钴正极的高压循环的重要性。
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图3 循环过程中电极-电解质界面的退化情况
A High Energy-Density, Cobalt-Free, Low-Nickel LiNi0.7Mn0.25Al0.05O2 Cathode with a High-Voltage Electrolyte for Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300096
 
8. 麦立强/徐林AEM：原位构建拓扑SEI层，助力固态锂金属电池500次循环！
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由于阻抗和机械强度之间不可调和的矛盾而产生的不相容界面层，已经成为固态锂金属电池（SSLMB）实际应用的主要障碍之一。
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图1 SSLMB中不同SEI的原位形成示意图
武汉理工大学麦立强、徐林等通过采用合理的拓扑设计的解耦策略，利用合成的固态聚合物电解质原位构建了一个拓扑聚合物增强的界面层，以调和机械强度与Li+传输界面激活能之间的矛盾。具体而言，合成的交联聚(1,3-二氧戊环)基固态聚合物电解质(CPDOL-SPE)具有优异的电化学性能，如高离子电导率、高tLi+和高氧化稳定性，显示了电池应用的巨大潜力。此外，形成的拓扑界面层表现出Li+的快速扩散动态，抑制了SEI层的裂缝，并有效地抑制了进一步的副反应。
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图2 具有拓扑结构SEI的锂/锂对称电池的性能
结果，凭借拓扑界面层的形成，可以实现超过3000小时的高度稳定和可逆的锂沉积/剥离行为。此外，基于CPDOL-SPE的电池在采用LiFePO4正极和实用的锂金属负极的情况下，在500次以上的循环后也实现了95.1%的容量保留。总体而言，这种构建拓扑界面层使机械强度和Li+传输激活能脱钩的设计策略为实现实用的SSLMB提供了一个可行的范式。
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图3 全电池性能
In Situ Topological Interphases Boosting Stable Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204411

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