哈工大王家钧/姜再兴AFM：构筑界面纳米层稳定PEO基4.3V全固态电池

聚环氧乙烷（PEO）基固态聚合物电解质（SPEs）在高压下复杂的界面问题严重阻碍了其在高能量密度全固态锂电池（ASSLBs）中的实际应用。

哈尔滨工业大学王家钧、姜再兴等揭示了具有LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂(NCM)-PEO的ASSLBs的失效机制，并通过构建界面纳米层来缓解界面问题。

图1 APA界面纳米层影响的作用示意图

研究发现，基于NCM||SPE||Li的ASSLBs在充电至 4.30 V的截止电压后会产生0.62 V的急剧下降，并由于在NCM表面形成不均匀的厚正极电解质界面（CEI）而导致高界面电阻，此外会导致储存过程中NCM表面结构的破坏，进而导致性能严重下降。

由于高热稳定性、良好的耐化学性和强机械强度，在NCM活性颗粒表面构建具有芳香族聚酰胺（APA）的界面纳米层（NCM@APA）可以减轻NCM和SPE之间的界面副反应。

图2 ASSLBs中NCM的颗粒形态和电化学行为

坚固的界面纳米层不仅有效地保护了NCM的晶体结构，而且为Li⁺扩散动力学提供了稳定的界面环境。因此，NCM@APA||SPE||Li ASSLBs 在储存 10 天后表现出可接受的0.27 V电压降和显著改善的电化学性能，在 30 mA g^-1下经过80次循环后，平均库仑效率为99.1%，容量保持率为76.7%。该工作为解决高安全性和高能量密度ASSLBs的固态电解质和4 V正极之间的界面问题提供了有效的解决方案。

图3 NCM@APA在ASSLBs中的界面稳定性机理分析

Constructing Interfacial Nanolayer Stabilizes 4.3 V High-Voltage All-Solid-State Lithium Batteries with PEO-Based Solid-State Electrolyte. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113068

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哈工大王家钧/姜再兴AFM：构筑界面纳米层稳定PEO基4.3V全固态电池

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