ACS Catalysis: Ir的非常规高指数晶面促进氧气释放反应

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ACS Catalysis: Ir的非常规高指数晶面促进氧气释放反应
开发具有成本效益、高活性和优异耐腐蚀性的OER电催化剂备受期待。由于其OER活性和耐久性优异，尤其是在酸性条件下，Ir 被认为是OER的最先进电催化剂候选者。但是，考虑到Ir的储量极低、持续消耗以及成本高，所以必须保证Ir原子的最大利用率。其中，最可行的方法之一是通过种子介导生长来构建基于Ir的核壳纳米结构，其中以 Ir原子作为超薄壳，将含量更丰富或价格更便宜的材料作为内核。
西安交通大学的刘茂昌教授团队报道了一种通过在不同形状Pd核(立方体、八面体和三八面体)上沉积Ir壳来构造可控晶面的Pd@Ir核壳纳米结构电催化剂，高指数Ir晶面能够促进OER活性和稳定性。
ACS Catalysis: Ir的非常规高指数晶面促进氧气释放反应
作者通过制备单分散Pd核和随后的种子介导生长，制备出具有Ir{100}面的Pd@Ir立方体(cube)、Ir{111}面的Pd@Ir八面体(oct)和Ir{331}面的Pd@Ir三八面体(TOH)。Ir{331}面的Pd@Ir三八面体由于其高指数特性导致原子配位不饱和，Ir壳对空气氧化具有高敏感性，导致其具有高的OER活性。
ACS Catalysis: Ir的非常规高指数晶面促进氧气释放反应
表面Ir原子的配位环境对其内在催化活性起着关键性的作用。高指数Ir{331}面的Pd@Ir TOH电催化剂的起始电位低于Pd@Ir cube和Pd@Ir oct，证明高指数晶面催化OER的优越性。另外，Pd@Ir TOH具有更小的OER过电位和Tafel斜率，更大的质量活性。高指数晶面优越的OER性能源于最低的上坡能垒和中等ΔGO*-ΔGOH*值，并破坏了与中间体的结合状态。同时，高指数晶面具有高电化学氧化趋势，导致在电解过程中形成更活跃和更稳定的表面结构，从而使Pd@Ir TOH具有更好的OER耐久性。
Unconventional high-index facet of Iridium boosts oxygen evolution reaction:How the Facet Matters. ACS Catalysis, 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01867.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01867

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