Nat. Commun.：金纳米粒子熔化的数据驱动模拟和表征

纳米粒子（NP）热稳定性的模拟和分析是其在技术设备中应用的基础，需要快速准确的力场以及有效的表征方法。然而，必须克服两个长期存在的挑战来改进对纳米颗粒热稳定性的数值预测，第一个涉及定义相变机制的无偏差特征的困难，第二个挑战与准确和快速的粒子间电位的发展有关。

图1. 六类局部原子环境的特征

在此，意大利国际高等研究院Claudio Zeni等人基于从DFT计算收集的数据为金纳米粒子开发了高效、可转移和可解释的机器学习力场（ML-FF）。作者表征了尺寸为1-6 nm的金（Au）NPs的熔化机制，使用分子动力学预测的熔化温度与实验数据非常吻合。

这些模拟在映射的高斯过程框架下使用ML-FF，实现了对传统原子建模方法中在精度和成本之间权衡的超越，展示了可以使用小型训练数据集来训练准确、高效和大小可转移的FF。

图2. 不同尺寸Au NPs的熔化温度

为了阐明熔化机制，作者随后开发了一种通用的无监督聚类方法来区分内层和表面层，并在原子水平上表征相变。所提出的聚类算法证明熔化转变始于外层，然后扩散到内部区域。在其核心熔化之前，NP 外部区域局部液体环境的增加与文献中的表面熔化情况相似。

预测的趋势与实验观察非常一致，熔化从最外层开始，温度比NP熔化低几百K。作者验证了这种熔化机制的发生与用于模拟原子间相互作用的FF无关，但不同的FF可以预测不同的表面和NP熔化温度。作者期望这种开发的数据驱动的模拟和表征方法将刺激和有益于其他旨在解决纳米级相变复杂性的研究。

图3. Au 6266 NP中液体环境的分布

Data-driven simulation and characterisation of gold nanoparticle melting, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26199-7

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