成果简介

在2022年1月13日，斯坦福大学鲍哲南教授、崔屹教授和秦健助理教授（共同通讯作者）等人在Nature Energy上发表最新论文，该文题为“Rational solvent molecule tuning for high-performance lithium metal battery electrolytes”。值得注意的是，这是本年度鲍哲南教授和崔屹教授合作发表的首篇Nature Energy！

锂（Li）金属电池（LMBs）作为下一代能源受到了广泛的关注。然而，Li金属负极的应用一直受到Li枝晶生成、循环寿命短等问题的阻碍，由不可控的Li/电解质副反应以及由此产生的不稳定和脆弱的固体电解质界面（SEI）所导致。液态电解质工程被认为是一种高效且实用的方法来解决该问题，即Li金属负极和电解质之间不可控的寄生反应。通过微调电解质成分，可以调节SEI化学和Li形态，从而提高Li金属的可循环性。

综上所述，作者研究了一系列用于锂金属电池（LMBs）的氟化-DEE基电解质，其中部分氟化的-CHF₂基团被确定并合理化为设计者的选择。开发的电解质，尤其是F4DEE和F5DEE，同时具有高离子电导率、低且稳定的界面传输、可重现的高锂金属效率（在Li||Cu半电池中，1.2 M LiFSI/F5DEE高达99.9%，波动仅为±0.1%）、创纪录的快速活化（Li||Cu半电池的第二次循环内CE >99.3%）和高电压稳定性。这些特性使LMBs和无负极软包电池在贫电解质和实际测试条件下具有较长的循环寿命。通过形态学表征和SEI检测揭示了扁平的Li沉积以及理想的阴离子衍生SEI。

作者还通过多种理论和实验工具对这些电解质的结构性能关系进行了系统研究，其中对包括Li⁺溶剂配位、溶剂化结构和电池性能在内的关键性质进行了交叉验证，并彻底解释了它们的相关性。

该工作强调了LMBs电解质研究中关键但研究较少的方向，即快速离子传导。通过微调溶剂的溶剂化能力来实现快速离子传导和电极稳定性之间的平衡至关重要，分子设计和合成工具在这里发挥着重要作用。作者认为合理的分子水平设计和化学合成可以赋予电解质领域更多的未来机会。

Rational solvent molecule tuning for high-performance lithium metal battery electrolytes.Nature Energy, 2022, DOI: 10.1038/s41560-021-00962-y.