宫勇吉/汤沛哲AEM：用于锂金属负极的单原子可逆亲锂位点

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背景介绍

锂金属负极由于其无与伦比的理论比容量和最低的电化学还原电位受到了广泛关注。然而，由于锂金属的不稳定性和不均匀的锂成核所带来的客观挑战导致锂枝晶生长和库仑效率低，极大地阻碍了其应用。

与锂具有高结合能的亲锂位点已显示出引导锂均匀沉积的能力，然而，锂与亲锂位点之间的不可逆反应导致亲锂性丧失。

成果简介

宫勇吉/汤沛哲AEM：用于锂金属负极的单原子可逆亲锂位点

这里，北京航空航天大学宫勇吉教授和汤沛哲教授（通讯作者）等人使用了六种单原子(SAs)，系统地研究了具有可逆亲锂位点（SAs掺杂的石墨烯）的宿主。建议对锂原子的结合能应在一定的阈值范围内，即强到足以抑制锂枝晶生长，弱到足以避免主体结构坍塌。研究发现，SA-Mn掺杂的3D石墨烯（SAMn@NG）具有最可逆的亲锂位点，其中与锂的吸附强度适合引导均匀沉积并保持结构稳定。在锂沉积/剥离过程中，SAMn@NG中原子结构的变化，例如Mn原子周围的键长和键角的变化比SAZr@NG上的要小得多，尽管它的结合能更高，因此实现显著改进的电池性能。这项工作为设计锂金属电池中的亲锂位点提供了新的见解。

图文速递

宫勇吉/汤沛哲AEM：用于锂金属负极的单原子可逆亲锂位点

图1. 锂原子在不同衬底上的结合能及锂沉积示意图
宫勇吉/汤沛哲AEM：用于锂金属负极的单原子可逆亲锂位点
图2. 材料合成与表征
宫勇吉/汤沛哲AEM：用于锂金属负极的单原子可逆亲锂位点
图3.锂在不同电极上的沉积/剥离形貌演化
宫勇吉/汤沛哲AEM：用于锂金属负极的单原子可逆亲锂位点
图4.不同电极的循环稳定性与全电池电化学性能测试
宫勇吉/汤沛哲AEM：用于锂金属负极的单原子可逆亲锂位点
图5.锂结合能和结构稳定性的理论模拟
通过DFT计算发现，具有中等结合能的SAMn@NG在锂沉积后具有良好的结构稳定性。SAMn@NG可以作为可逆的亲锂位点，在锂沉积/剥离过程中键长和键角变化很小。然而，SAZr@NG与锂原子之间更强的结合导致结构明显坍塌，原本位于平面内的Zr原子被锂吸附显著推出平面外。随着锂沉积量的增加，对层状结构的破坏会不断加剧。

总结展望

综上所述，作者展示了一种特征良好且可定制的方法，用于通过简便的模板策略合成六种3D SAM@NG，研究与锂原子的适当结合能。将理论计算与实验分析相结合，作者提出了可逆亲锂位点的概念，该位点在沉积/剥离锂的过程中对化学结构的影响应该很小。可逆亲锂位点的关键是锂吸附在主体上的结合能应在一定的阈值范围内。结合能过大会导致主体结构坍塌，结合能过小则不利于锂金属的成核，导致锂枝晶的生长。这项工作为设计锂金属电池中的亲锂位点提供了一个新的视角。

文献信息

Single-Atom Reversible Lithiophilic Sites toward Stable Lithium Anodes. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202103368.

https://doi.org/10.1002/aenm.202103368.

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