可充电镁电池(RMBs)被认为是最有前途的“后锂离子电池”技术之一,因为其金属镁负极具有明显的优势,包括高丰度、高体积容量(3833 mAh cm-3)和低扩散势垒。然而,可充电镁电池受到镁负极直接暴露于电解质成分的严重困扰,导致自发的电化学副反应和界面钝化。在此,上海交通大学杨晓伟教授团队在镁/电解质界面上构建了一个良性的配位层,其中选择具有强亲镁胺基团和对镁高稳定性的苯胺作为代表,其具有比DME (1,2-二甲氧基乙烷)和微量水更高的吸附能。这种镁配位环境减少了副反应,在几次循环后形成由苯胺和更少副产物组成的非钝化界面。因此,Mg对称电池在低过电位和均匀的MgO沉积下工作。此外,这种界面配位也可用于Mg(TFSI)2电解质体系各种电解质情况下的镁负极保护。图1. 在电流密度为0.1 mA cm-2时循环后的Mg负极形态和界面成分总之,该工作在Mg/电解质界面构建了配位层,以具有强亲镁胺基和对Mg高稳定性的苯胺作为代表。这种配位层降低了镁原子的高活性,并保护其免受与各种电解质组分的钝化反应。研究结果显示,对称电池表现出较低的过电位(150 mV,0.1 mA cm-2),并且随着Mg负极表面的副产物和钝化层的去除而增强的可逆性。同时,界面配位方法已被证明是普遍适用于各种电解质的情况下,如Mg(TFSI)2基体系。图2. 镁负极基电池的电化学性能Interfacial Engineering of Magnesiophilic Coordination Layer Stabilizes Mg Metal Anode, Angewandte Chemie International Edition2023 DOI: 10.1002/anie.202302617