在非均相催化剂中,金属-氧化物的相互作用是自发发生的,但是通常以不希望的方式发生,并导致金属纳米颗粒的氧化。虽然操纵这种相互作用可以产生高活性的金属纳米颗粒表面,进而保证最佳的催化活性,但目前尚未确定。
基于此,韩国延世大学Jong Hyeok Park和Jeong Woo Han、韩国成均馆大学Sang Ho Oh(共同通讯作者)等人报道了一种简便的合成路线,旨在逆转Pt/TiO2光催化剂中铂纳米颗粒(Pt NPs)和二氧化钛(TiO2)之间的常规金属-氧化物反应(称为逆向工程)。
其中,预先还原的TiO2载体可以逆转与Pt纳米颗粒的相互作用,并且增强Pt的金属状态,使得其产氢速率比传统Pt/TiO2高出了3倍。
Ti价态的空间分辨电子能量损失谱和Pt纳米颗粒内的电子密度分布提供了直接证据,支持Pt/TiO2/H2O三重连接是水还原最活跃的催化位点。
总之,本文的反向金属-氧化物相互作用方案在停滞制氢效率方面提供了突破,并且可以应用于其他由金属纳米颗粒和可还原氧化物载体组成的多相催化剂系统。
Disordered-Layer-Mediated Reverse Metal-Oxide Interactions for Enhanced Photocatalytic Water Splitting. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01368.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01368.
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